[論文レビュー] Flat band properties of twisted transition metal dichalcogenide homo- and heterobilayers of MoS$_2$, MoSe$_2$, WS$_2$ and WSe$_2$

Valerio Vitale, Kemal Atalar+2 more|arXiv (Cornell University)|Feb 5, 2021

2D Materials and Applications被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、第一原理DFTからパラメータ化されたタイトバインディングモデルと古典的力場を用いて、MoS2、MoSe2、WS2、WSe2のねじれトランジッション金属ディカルコゲナイド（TMD）ヘテロ・アンチクロックおよびヘテロバイレイヤーにおけるフラットバンド特性を調査した。その結果、小さなねじれ角度（θ < 4°）で価電子帯がフラット化し、特にホモバイレイヤーではΓ点状態が主因となることが明らかになった。一方、ヘテロバイレイヤーでは組成とねじれ角度に依存した複雑なバンド順序を示し、1.5°付近でバンド幅が数meVにまで達することが分かった。

ABSTRACT

Twisted bilayers of two-dimensional materials, such as twisted bilayer graphene, often feature flat electronic bands that enable the observation of electron correlation effects. In this work, we study the electronic structure of twisted transition metal dichalcogenide (TMD) homo- and heterobilayers that are obtained by combining MoS$_2$, WS$_2$, MoSe$_2$ and WSe$_2$ monolayers, and show how flat band properties depend on the chemical composition of the bilayer as well as its twist angle. We determine the relaxed atomic structure of the twisted bilayers using classical force fields and calculate the electronic band structure using a tight-binding model parametrized from first-principles density-functional theory. We find that the highest valence bands in these systems can derive either from $\\Gamma$-point or $K$/$K'$-point states of the constituent monolayers. For homobilayers, the two highest valence bands are composed of monolayer $\\Gamma$-point states, exhibit a graphene-like dispersion and become flat as the twist angle is reduced. The situation is more complicated for heterobilayers where the ordering of $\\Gamma$-derived and $K$/$K'$-derived states depends both on the material composition and also the twist angle. In all systems, qualitatively different band structures are obtained when atomic relaxations are neglected.

研究の動機と目的

• ねじれTMDバイレイヤーにおけるフラットバンド特性が化学的組成およびねじれ角度にどのように依存するかを理解すること。
• 原子の緩和が、ねじれTMDヘテロ構造の電子バンド構造に果たす役割を特定すること。
• ホモバイレイヤーおよびヘテロバイレイヤーにおいて、フラットバンドがΓ点状態かK/K′点状態から生じるかを明確にすること。
• 第一原理からパラメータ化されたタイトバインディングモデルを用いて、2次元ファンデルワールスヘテロ構造におけるフラットバンドの設計を予測可能なフレームワークを提供すること。

提案手法

• ねじれTMDバイレイヤーの原子構造を、面内および面外の歪みを考慮して古典的力場を用いて最適化した。
• 第一原理DFT計算からパラメータ化されたタイトバインディングモデルを用い、スピン軌道相互作用を含めた電子バンド構造を計算した。
• MoS2、MoSe2、WS2、WSe2の単層からなるすべての3Rスタック型ホモおよびヘテロバイレイヤーを体系的に調査した。
• ねじれ角度の関数としてのバンド分散およびバンド幅の変化を、特に最高の価電子帯に注目して分析した。
• 原子の緩和を含む・含まないを比較することで、構造的要因がバンドのフラットネスに与える影響を分離した。
• 層間 hopping パラメータ（pz-pz、pz-dz2、dz2-pz）を層間距離およびねじれ角度の関数として計算し、正確なタイトバインディングパラメータ化を可能にした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ねじれTMDバイレイヤーの電子バンド構造は、ねじれ角度および材料組成にどのように変化するか？
• RQ2 ホモバイレイヤーにおける最高の価電子帯の起源はΓ点状態かK/K′点状態か。また、ヘテロバイレイヤーではその性質はどのように変化するか？
• RQ3 原子の緩和が、ねじれTMDヘテロ構造におけるフラットバンド形成に及ぼす影響はどの程度か？
• RQ4 小ねじれ角度におけるこれらの系の最高の価電子帯のバンド幅はどの程度で、θに従ってどのようにスケーリングするか？
• RQ5 TMDヘテロバイレイヤーにおいて、数meV未塔のバンド幅を持つフラットバンドを達成できる条件は何か。組成的および幾何的条件を含めて明確にすること。

主な発見

• MoS2、MoSe2、WS2、WSe2のホモバイレイヤーにおいて、2つの最高の価電子帯はΓ点状態から構成され、小さなねじれ角度で極めてフラット化し、1.5°付近でバンド幅が数meVに達することが分かった。
• ヘテロバイレイヤーでは、材料の組成とねじれ角度に応じて、最高の価電子帯がΓ点状態またはK/K′点状態から生じるため、バンド構造が本質的に異なるものとなる。
• 原子の緩和を考慮することは不可欠である。緩和を無視すると、特にヘテロバイレイヤーにおいて、誤ったバンド構造が得られてしまう。
• MoS2ホモバイレイヤーにおいて、1.5°のねじれ角度でフラットな価電子帯のバンド幅は約3 meVに達し、強い電子相関効果を示唆している。
• WSe2を含むヘテロバイレイヤーでは、K/K′点由来の価電子状態を示し、これはホモバイレイヤーのΓ由来バンドに比べてややフラットでないことが分かった。これは、組成とバンド分散の間のより複雑な相互作用を示している。
• WS2/MoS2 や WSe2/WS2 などの特定の層間 hopping パラメータが、バンド構造の正確なモデリングに重要であることが同定された。これらの値は、層間距離およびねじれ角度に従って体系的に変化した。