[論文レビュー] Full ab initio band structure analysis of interband and intraband contributions for third harmonic generation coefficient of bulk silicon: implementation and application of the sum-over-states

You‐Zhao Lan|arXiv (Cornell University)|Jan 6, 2016

Semiconductor materials and interfaces参考文献 42被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、AversaとSipeの枠組みにおける状態和形式を用いて、バルクシリコンにおける三次高調波発生（THG）の完全なab initio解析を提示する。遷移間および遷移内貢献を分解し、遷移内項が遷移間感受率を強く変調することが明らかになった。収束した結果は、実験的および時間発展ab initioデータと良好に一致している。

ABSTRACT

We fully implement the Aversa and Sipe sum-over-states formulism and make a full ab initio band structure analysis of interband and intraband contributions for the third-order nonlinear optical susceptibilities of bulk silicon. The band structure and momentum matrix elements were calculated by using the highly accurate all-electron full potential linearized augmented plane wave method within the local density approximation. The convergence tests including the scissor correction with different k-points meshes and empty states were performed. Both real and imaginary parts of susceptibility were directly calculated and checked by the Kramers-Kronig relation. The converged results are compared with other theoretical and experimental ones and in agreement with the recent ab initio real-time-based calculation. The nonlinear optical coefficient comes from three parts: the pure interband contribution (Pinter), the modulation of interband terms by intraband terms (Pmod), and the intraband contribution (Jintra). For each part, the origin of enhanced peaks is explored by tracing the sum-over-states process. The interband contribution is found to be dramatically modulated by the intraband contribution.

研究の動機と目的

• バルクシリコンにおける三次高調波発生（THG）の完全なab initioバンド構造解析を提供すること。
• THG係数を純粋な遷移間、遷移間の遷移内による変調、および遷移内貢献に分解すること。
• 正確な電子構造計算を用いて、状態和形式の妥当性を検証すること。
• 非線形感受率に顕著なピークが現れる原因を、詳細な状態別追跡により解明すること。
• クレメルズ＝クロニッヒ関係と収束テストを用いて、結果の一貫性を保証すること。

提案手法

• 局所密度近似（LDA）における全電子フル・プロ野線形化増強平面波（FP-LAPW）法を用いてバンド構造および運動量行列要素を計算した。
• AversaとSipeの状態和形式を実装し、三次高次非線形光学感受率を計算した。
• 異なるkポイントメッシュおよび空状態数を用いた収束テストを実施した。
• 感受率の実部および虚部を計算し、クレメルズ＝クロニッヒ関係を用いて一貫性を検証した。
• 状態和プロセスにおける個々の貢献を分析することで、感受率に顕著なピークが現れる原因を特定した。
• 結果を実験データおよび最近の時間発展ab initioシミュレーションと比較し、妥当性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 バルクシリコンにおける三次高調波発生係数に、遷移間および遷移内遷移の相対的寄与はそれぞれどのように寄与しているか？
• RQ2 遷移内貢献は、非線形感受率における遷移間項にどのように影響を与えるか？
• RQ3 THGスペクトルに観察される顕著なピークの起源は何か？
• RQ4 kポイントメッシュや空状態数といった収束パラメータが、計算された感受率にどの程度の影響を与えるか？
• RQ5 状態和アプローチによるab initio結果は、実験的測定値および時間発展シミュレーションとどの程度一致するか？

主な発見

• バルクシリコンの三次高次非線形光学感受率は、三つの明確な寄与項で構成される：純粋な遷移間（Pinter）、遷移内による遷移間の変調（Pmod）、および遷移内（Jintra）。
• 遷移内貢献が遷移間項を顕著に変調しており、これが全体の感受率プロファイルに大きな影響を与えていることが判明した。
• 感受率の実部および虚部の収束結果は、クレメルズ＝クロニッヒ関係を満たしており、一貫性が確認された。
• 計算されたTHG係数は、最近の時間発展ab initioシミュレーションおよび既存の実験データと良好に一致した。
• 感受率のピーク強化は、状態和プロセスによる個々の電子遷移の追跡から生じており、特に特定のバンド対および運動量行列要素からの寄与が支配的であることが判明した。
• 収束テストにより、kポイント密度および空状態数の変化に対しても結果が安定していることが確認され、数値的手法の妥当性が裏付けられた。