[論文レビュー] Gate controlled spin-valley locking of resident carriers in WSe2 monolayers

P. Dey, Luyi Yang+5 more|HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe)|Apr 18, 2017

Molecular Junctions and Nanostructures被引用数 10

ひとこと要約

本研究では、時間分解 Kerr 回転を用いて、ゲートでチューニング可能なスピン・バルク鎖合をモノレイヤー WSe2 で実証した。p型領域では、空孔のスピン・バルク鎖合極化の寿命が非常に長く（約2 μs）、一方電子の極化は約70 nsで崩れる。結果は、大きなスピン軌道分裂に起因する価電子帯における強いスピン・バルク鎖合を確認した。連続波 Kerr 分光法および Hanle 効果測定により裏付けられ、遷移金属ジカルコゲナイドにおける局在キャリアのダイナミクスを統合的に理解する手がかりを提供する。

ABSTRACT

Using time-resolved Kerr rotation, we measure the spin/valley dynamics of resident electrons and holes in single charge-tunable monolayers of the archetypal transition-metal dichalcogenide (TMD) semiconductor WSe2. In the n-type regime, we observe long (70 ns) polarization relaxation of electrons that is sensitive to in-plane magnetic fields $B_y$, indicating spin relaxation. In marked contrast, extraordinarily long (2 microsecond) polarization relaxation of holes is revealed in the p-type regime, that is unaffected by $B_y$, directly confirming long-standing expectations of strong spin-valley locking of holes in the valence band of monolayer TMDs. Supported by continuous-wave Kerr spectroscopy and Hanle measurements, these studies provide a unified picture of carrier polarization dynamics in monolayer TMDs, which can guide design principles for future valleytronic devices.

研究の動機と目的

• ゲートドーピングが固定された既存の研究とは異なり、今後のバルクトロニクス素子に不可欠なモノレイヤー WSe2 における局在キャリアの内在的スピンおよびバルクダイナミクスを解明すること。
• スプリットゲート構造を用いて、1枚のエキスフォリエーテッド WSe2 モノレイヤー内で n 型および p 型領域にわたるキャリア密度を体系的にチューニングし、スピン・バルク鎖合の制御的分析を可能にすること。
• 特に空孔に対して強く、長期間にわたって安定したスピン・バルク鎖合が予想されている理論的予測を、モノレイヤー TMD の価電子帯において直接的にプローブおよび検証すること。
• 高品質なエキスフォリエーテッド WSe2 を用いて、X⁰、X⁺、X⁻ の遷移を分光的に解像することで、Kerr 回転信号への中性（X⁰）および荷電励起子（X⁺、X⁻）の寄与を分離すること。
• 時間分解および連続波 Kerr 分光法に加え、Hanle 効果測定を統合することで、遷移金属ジカルコゲナイドにおけるキャリア極化ダイナミクスの統一的理解を確立すること。

提案手法

• 時間分解 Kerr 回転（TRKR）を用いて、低温下のゲート付きエキスフォリエーテッド WSe2 モノレイヤーにおける局在電子および空孔のスピン／バルク極化の崩壊ダイナミクスを測定した。
• 連続波 Kerr 分光法（CWKR）を用いて、ゲート電圧および磁場の関数としての定常状態 Kerr 回転をマッピングし、X⁰、X⁺、X⁻ の励起子遷移を特定した。
• スピン緩和を調べるために、面内磁場（By）を印加し、Kerr 回転を By の関数としてモニタリングすることで、スピン寿命および緩和経路を抽出した。
• ゲート電圧（VG）を用いて、n 型および p 型領域にわたるキャリア密度をチューニングし、電子および空孔ドーピング状態におけるスピン／バルクダイナミクスの体系的比較を実施した。
• 706 nm（X⁰）、720 nm（X⁺）、727 nm（X⁻）での分光的プローブにより、Kerr シグナルへの中性および荷電励起子の寄与を分離可能となった。
• スピン軌道結合および間バルク散乱の理論的モデリングを用いて、観測された Hanle ラインシフトおよびキャリア密度依存性の解釈を行った。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 キャリア密度を体系的にチューニングした場合、モノレイヤー WSe2 における局在キャリアの内在的スピンおよびバルク極化寿命は何か？
• RQ2 面内磁場（By）が局在電子および空孔の極化に与える影響は何か？ これはスピン・バルク鎖合に何を明らかにするか？
• RQ3 p型領域における空孔極化寿命が By に依存しないのはなぜか？ これはスピン・バルク鎖合をどのように裏付けるか？
• RQ4 X⁰、X⁺、X⁻ 遷移における Kerr 回転シグナルは、局在キャリア極化に対してそれぞれどのように感度を示すか？ これは背後にあるメカニズムに何を示唆するか？
• RQ5 ゲート付きモノレイヤー TMD において、Hanle 測定を用いてスピン緩和、間バルク散乱、スピン軌道分裂の相乗効果を定量的にプローブできるか？

主な発見

• n型領域では、局在電子スピン極化が約70 nsの寿命で崩れる。これは面内磁場（By）に敏感であり、スピン緩和を確認するものである。
• p型領域では、局在空孔スピン・バルク極化が非常に長寿命（約2 μs）を示し、By に影響されない。これは強いスピン・バルク鎖合を直接示している。
• n型領域における Hanle 測定では、電子密度が上昇するにつれて Hanle ライン幅が増大し、化学ポテンシャルの上昇に起因するスピン軌道分裂の増強を示している。
• p型領域では、By の範囲にわたって Hanle 曲線が平坦である。これは、空孔スピン・バルク極化がスピン・バルク鎖合により面内磁場に対して強く安定であることを確認している。
• 連続波 Kerr 分光法では、p型領域で約720 nmに明確なゼロクロスが観測され、これは X⁺ 遷移に対応する。この遷移は空孔極化により強く増幅され、By に依存しない。
• 706 nm の X⁰ 遷移では、By や局在キャリア極化に依存しない。これは中性励起子が局在キャリアのスピン／バルク状態に直接的に感度を示さないことを確認している。