[論文レビュー] Generation of high harmonics from silicon

Giulio Vampa, Thomas J. Hammond+5 more|arXiv (Cornell University)|May 20, 2016

Laser-Matter Interactions and Applications被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、中赤外レーザーを用いたシリコン単結晶における高次高調波発生（HHG）を実証し、原子およびZnO系と同様に、位相的に整列した電子およびホールの再衝突が放射を駆動することを明らかにした。主な発見は、間接ギャップ半導体たるシリコンにおけるHHGが、わずかな電場（30 V/μm未満）に極めて感受性を示すことであり、従来の電子回路との統合や、集積回路の超高速光学的プローブ技術への応用が可能となる。

ABSTRACT

We generate high-order harmonics of a mid-infrared laser from a silicon single crystal and find their origin in the recollision of coherently accelerated electrons with their holes, analogously to the atomic and molecular case, and to ZnO [Vampa et al., Nature 522, 462-464 (2015)], a direct bandgap material. Therefore indirect bandgap materials are shown to sustain the recollision process as well as direct bandgap materials. Furthermore, we find that the generation is perturbed with electric fields as low as 30 V/$μ$m, equal to the DC damage threshold. Our results extend high-harmonic spectroscopy to the most technologically relevant material, and open the possibility to integrate high harmonics with conventional electronics.

研究の動機と目的

• 中赤外レーザー励起を用いて、技術的・産業的基盤を占める間接ギャップ半導体たるシリコンにおける高次高調波発生（HHG）を実証すること。
• シリコンにおけるHHGの微視的起源を、単一バンド発光、遷移間再結合、および再衝突メカニズムのうち、どれが支配的かを特定すること。
• 外部電場へのHHGの感受性、特に電子回路プローブの文脈における感受性を調査すること。
• 結晶方位がHHG効率および対称性の破れに与える役割を偏光制御により探求すること。
• シリコンをアト秒科学および集積型超高速光計測の実用的プラットフォームとして確立すること。

提案手法

• 100 fs、3.5 µm波長、線形偏光の中赤外レーザーパルス（0.10 V/Å強度）を、 sapphire 上にエpitaxially成長した500 nm 厚の単結晶シリコン膜に照射した。
• レーザーの偏光角を変化させ、結晶方位依存性を調査した。4重対称性を観測し、[110]偏光方向で最大発光が得られた。
• 時間遅れを伴う二次高調波場を印加して逆運動性を破り、偶数高調波を生成した。得られた強度変調を用いて、電子・ホール再衝突ダイナミクスを推定した。
• 電子およびホールの逆空間内での運動を古典的軌道モデルで解析した。トンネル効果はΓ点で発生すると仮定し、最小有効質量バンドを用いて偶数高調波の振動位相を計算した。
• 実験的位相変調と、Γ点（直接ギャップ）およびM点（間接ギャップ）でのトンネル効果の理論的予測を比較し、高調波カットオフおよび位相進化に基づいて、両者の状況を区別した。
• 内部電場を F_si = 2F_vac / (n_Si + 1) （n_Si = 3.4286）として計算し、直流破壊閾値と照らして関連づけた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 間接ギャップ半導体たるシリコンにおいて、強い場励起下で電子・ホール再衝突が高次高調波を生成できるか？
• RQ2 シリコンにおけるHHGの支配的微視的メカニズムは何か—単一バンド発光、遷移間再結合、または電子・ホール再衝突のうちどれか？
• RQ3 シリコンの結晶方位は、高次高調波発光の効率および対称性にどのように影響を与えるか？
• RQ4 シリコンにおけるHHGは、弱い外部電場にどの程度感受性を示すか。この性質は、電子回路のプローブに応用可能か？
• RQ5 トンネル効果は、直接ギャップ（Γ点）で発生するか、それとも間接的最小点（例：M点）で発生するか。この選択が高調波発光位相に与える影響は？

主な発見

• 高次高調波が、中赤外から極端紫外域まで発生した。これは、間接ギャップ材料が再衝突に基づくHHGを支持することを確認した。
• 発光の主なメカニズムは電子・ホール再衝突であり、偶数高調波の位相変調が時間遅れに依存すること、および、Γ点でのトンネル効果を仮定した古典的軌道モデルと一致することから裏付けられた。
• HHG生成は、30 V/μmという非常に弱い電場（シリコンの直流破壊電場と同等）で変化を示し、微弱外部電場への高い感受性を示した。
• 高調波出力は、[110]結晶方位に沿った偏光で最大となり、4重対称性を示した。これは、Si-Si結合方向に起因する微視的起源を示唆している。
• 理論的モデリングにより、トンネル効果は直接ギャップ（Γ点）でのみ発生することが確認された。M点でのトンネル効果は、低めの高調波カットオフと位相不一致を予測するため、実験結果と一致しない。
• 偶数高調波の実験的および理論的位相進化（14次高調波まで）が良好に一致し、再衝突モデルの妥当性が裏付けられ、今後の応用においてサイクル未満の時間分解能が可能となる。