[論文レビュー] High Mobility in LaAlO3/SrTiO3 Heterostructures: Origin, Dimensionality and Perspectives

G. Herranz, M. Basletic+10 more|HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe)|Apr 19, 2007

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用数 26

ひとこと要約

本論文は、LaAlO3/SrTiO3異種接合における高移動度が、界面電荷移動ではなく、薄膜成長中にSrTiO3基板への酸素空位ドーピングに起因することを示している。移動度は三次元的であり、酸素圧が高いと抑制される。実験データは、酸素空孔が基板内に拡散するという主要なメカニズムを支持しており、ドーピング制御可能な酸化物半導体デバイスの実現に寄与する。

ABSTRACT

We have investigated the dimensionality and origin of the magnetotransport properties of LaAlO3 films epitaxially grown on TiO2-terminated SrTiO3(001) substrates. High mobility conduction is observed at low deposition oxygen pressures (PO2 < 10^-5 mbar) and has a three-dimensional character. However, at higher PO2 the conduction is dramatically suppressed and nonmetallic behavior appears. Experimental data strongly support an interpretation of these properties based on the creation of oxygen vacancies in the SrTiO3 substrates during the growth of the LaAlO3 layer. When grown on SrTiO3 substrates at low PO2, other oxides generate the same high mobility as LaAlO3 films. This opens interesting prospects for all-oxide electronics.

研究の動機と目的

• 高移動度の真の起源を特定し、広く受け入れられている界面電荷移動モデルに疑問を呈すること。
• 薄膜成長中にSrTiO3基板への酸素空孔ドーピングが、観察された高移動度を引き起こしているかどうかを調査すること。
• 類似した低酸素圧条件下で成長された他の酸化物異種接合でも高移動度が再現可能かどうかを検証すること。
• 酸素空孔の拡散と濃度に基づいた、絶縁体から金属への転移および移動度の向上を説明する一貫したメカニズムを確立すること。

提案手法

• 酸素圧を変化させた条件下（10−6 から 10−3 mbar）で、TiO2終末のSrTiO3 (001) 基板上に脈動レーザー蒸着法を用いてLaAlO3薄膜を成長させた。
• 磁気輸送測定を実施し、成膜圧力および温度の関数としてホール移動度とキャリア濃度を抽出した。
• 収差補正付き高分解能透過電子顕微鏡（HRTEM）を用いて、界面の品質と欠陥の不在を確認した。
• 界面エッチング中に酸素空孔プロファイルを検出するために二次イオン質量分析（SIMS）を用いた。
• 酸素空孔の拡散をモデル化し、拡散係数 D_V ≈ 10−10 から 10−12 cm²/s を用い、成膜時間 t ~ 10 s の間の拡散長 l_Ovac ≈ (D_V t)1/2 を推定した。
• 移動度とキャリア濃度、成膜時間の相関関係から、酸素空孔濃度とその導電性への影響を推定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 LaAlO3/SrTiO3異種接合における高移動度は、界面電荷移動に起因するのか、それともSrTiO3基板への酸素空孔ドーピングに起因するのか？
• RQ2 成膜時の酸素圧が、LaAlO3/SrTiO3異種接合の輸送特性および移動度にどのように影響するか？
• RQ3 低酸素圧条件下で成長された他の酸化物異種接合でも高移動度を再現可能か？
• RQ4 酸化物薄膜成長中に、SrTiO3基板内に導電層が形成される際、酸素空孔の拡散が果たす役割は何か？
• RQ5 これらの異種接合で観察される絶縁体から金属への転移は、臨界酸素空孔濃度と相関しているか？

主な発見

• 高移動度（μ_H,4K ≥ 10⁴ cm²/Vs）は、酸素圧が低い場合（P_O2 < 10⁻⁵ mbar）にのみ観察され、三次元的特性を示した。
• 酸素圧が高い場合（P_O2 ≥ 10⁻³ mbar）には、導電性が抑制され、非金属的挙動が顕在し、移動可能なキャリアの喪失を示した。
• 成膜時間と移動度の相関関係から、SrTiO3基板への酸素空孔の拡散が確認され、10秒間の成膜で l_Ovac ≈ 100–300 μm の拡散長が得られた。
• 絶縁体から金属への転移は、臨界キャリア濃度 n_c ≈ 10¹⁵ cm⁻³ と整合的であり、予想される電導度のジャンプ ΔG_c ≈ 10⁻⁵ Ω⁻¹ が予測された。
• 低P_O2条件下で成長されたコバルトドープ（La,Sr)TiO3およびヘモエpitaxial SrTiO3薄膜でも高移動度が観察され、酸素空孔ドーピングに基づく普遍的メカニズムを支持した。
• LaAlO3、CoLSTO、NbドープSTOといった複数の酸化物系における移動度とキャリア濃度の依存関係が、普遍的傾向を示し、酸素空孔ドーピングが主因であることを確認した。