[論文レビュー] Hund's rule-driven Dzyaloshinskii-Moriya interaction at 3d-5d interfaces

Abderrezak Belabbes, Bihlmayer, G.+3 more|JuSER (Forschungszentrum Jülich)|Sep 12, 2016

Theoretical and Computational Physics被引用数 7

ひとこと要約

本研究は、3d-5d遷移金属ヘテロ構造におけるジアローシンスキー＝モリオ対称性相互作用（DMI）の符号と大きさが、ハンズの第一法則に従うことを明らかにした。3d軌道占有状態と5d状態とのスピン反転過程が、DMIを直接制御する。第一原理計算により、DMIの強さとキラリティは3d元素の磁化モーメントの傾向と一致し、スピントロニクス素子におけるキラル磁気的構造の予測的設計が可能になる。

ABSTRACT

Using relativistic first-principles calculations, we show that the chemical trend of Dzyaloshinskii-Moriya interaction (DMI) in 3d-5d ultrathin films follows Hund's first rule with a tendency similar to their magnetic moments in either the unsupported 3d monolayers or 3d-5d interfaces. We demonstrate that, besides the spin-orbit coupling (SOC) effect in inversion asymmetric noncollinear magnetic systems, the driving force is the 3d orbital occupation and their spin flip/mixing processes with the spin-orbit active 5d states control directly the sign and magnitude of the DMI. The magnetic chirality changes are discussed in the light of the interplay between SOC, Hund's first rule, and the crystal field splitting of d orbitals.

研究の動機と目的

• 3d-5d超薄膜におけるジアローシンスキー＝モリオ対称性相互作用（DMI）の化学的傾向を支配する物理的メカニズムを特定すること。
• スピン軌道相互作用（SOC）の効果を超えて、ハンズの第一法則および3d軌道占有状態がDMIを決定的に制御するかを特定すること。
• 第一原理計算を用いて、遷移金属ヘテロ構造におけるDMI符号と大きさの予測的フレームワークを確立すること。
• スピン軌道相互作用、ハンズの交換場、および結晶場分裂の間の相互作用が、磁気キラリティをどのように決定するかを明確にすること。
• 材料設計を目的として、広範な3d（V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni）および5d（W, Re, Os, Ir, Pt, Au）界面におけるDMIの体系的分析を提供すること。

提案手法

• 全ポテンシャル線形化された平面波（FLAPW）法を用いた、局所密度近似（LDA）における相対論的密度汎関数理論（DFT）を採用した。
• 6層の基板層と擬膜的3d単層を有する非対称3d-5d薄膜構造に対して、反磁性および非反磁性の磁気的計算を実施した。
• スピン軌道相互作用（SOC）を一次摂動理論で取り扱い、非反磁性スピンスパイラルに対して一般化ブロッホ定理を適用した。
• 微磁気モデルおよびDMIハミルトニアン $ E_{\mathrm{DM}} = \sum_{i,j} \mathbf{D}_{ij} \cdot (\mathbf{S}_i \times \mathbf{S}_j) $ を用いて、スピンスパイラル状態のエネルギー分散からDMIを計算した。
• 反転対称性が破れているため非ゼロとなるネール型垂直スピンスパイラルにおけるDMIベクトル $ \mathbf{D}_{ij} $ を分析した。
• 2次元ブリユアンゾーンにおける収束性を確保するため、$ p(1 \times 1) $ 結晶胞と高密度のkポイントサンプリング（512–1024）を用いた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ハンズの第一法則が、スピン軌道相互作用に依存せずに、3d-5dヘテロ構造におけるDMIの化学的傾向を支配するか？
• RQ2 3d軌道占有状態と5d状態とのスピン反転過程が、DMIの符号と大きさにどのように影響を与えるか？
• RQ3 3d-5d界面におけるDMIを決定づける内殻ハンズ交換場の役割は何か？
• RQ4 SOC、ハンズの法則、および結晶場分裂の相互作用が、磁気キラリティにどのように寄与するか？
• RQ5 第一原理計算に基づいて、3d-5d遷移金属界面におけるDMIの予測的物理的図像を確立できるか？

主な発見

• 3d-5d界面におけるDMIの強さと符号は、3d単層の磁化モーメントの傾向と一致しており、MnではW(001)で最大のDMI（17.06 meV/nm）を示し、Niでは最小（W(001)で0.81 meV/nm）を示す。
• W(001)上にMnを形成した場合、DMIは17.06 meV/nmに達するが、Au(111)上にNiを形成した場合、DMIは−0.57 meV/nmとなり、界面に応じてキラリティの符号が反転することが示された。
• DMIの符号と大きさは、フェルミエネルギー付近における3d-5d軌道混合の程度に直接的に依存しており、これは3dハンズ交換場によって制御される。
• 3d磁化モーメントとDMIの間に強い相関が存在し、Au(111)上にMn（3.86 $\mu_{\rm{B}}$）を形成した場合、最大のモーメントと9.18 meV/nmのDMIを示した。
• ネール型の面内スピンスパイラルおよびブロッホ型スピンスパイラルでは、対称性のためDMIは消えることが確認され、キラル性を持つのは垂直スピンスパイラルのネール型配置に限ることが示された。
• V, Cr, Mn, Fe/W(001)ではFM状態が安定（正の $\Delta E$）、Ni/Au(111)ではAFM秩序が支配的（$\Delta E = -137.3$ meV/atom）であり、DMIの傾向と整合的である。