[論文レビュー] Interface Optimization via Fullerene Blends Enables Open-Circuit Voltages of 1.35 V in CH3NH3Pb(I0.8Br0.2)3 Solar Cells

Zhi‐Fa Liu, Johanna Siekmann+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 8, 2021

Perovskite Materials and Applications参考文献 1被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、特徴的なフルーレンブレンドを用いた電子輸送層の最適化により、CH3NH3Pb(I0.8Br0.2)3ペロブスカイト太陽電池で1.35 Vを超えるオープン・クランプ電圧を達成した。フルーレン組成による電子輸送層の最も低い空き分子軌道（LUMO）レベルの調整により、非放射再結合が抑制され、1.085 VのVoc-フィルファクター積が達成された。これは、このバンドギャップを有するペロブスカイトで報告された最高値である。

ABSTRACT

Non-radiative recombination processes are the biggest hindrance to approaching the radiative limit of the open-circuit voltage for wide-band gap perovskite solar cells. In addition, to high bulk quality, good interfaces and good energy level alignment for majority carriers at charge transport layer-absorber interfaces are crucial to minimize non-radiative recombination pathways. By tuning the lowest-unoccupied molecular-orbital of electron transport layers via the use of different fullerenes and fullerene blends, we demonstrate open-circuit voltages exceeding 1.35 V in CH3NH3Pb(I0.8Br0.2)3 device. Further optimization of mobility in binary fullerenes electron transport layer can boost the power conversion efficiency as high as 18.6%. We note in particular that the Voc-fill factor product is > 1.085 V, which is the highest value reported for halide perovskites with this band gap.

研究の動機と目的

• ワイドバンドギャップペロブスカイト太陽電池のオープン・クランプ電圧（Voc）を制限する非放射再結合損失を克服すること。
• 電子輸送層（ETL）-ペロブスカイト界面におけるエネルギー準位の整合性を向上させ、電圧損失を最小限に抑えること。
• フルーレンブレンドを用いたETL組成の工学的手法により、電荷輸送特性を向上させること。
• CH3NH3Pb(I0.8Br0.2)3ベースのデバイスでVocを1.35 V以上に達成し、放射限界に近づけること。
• このペロブスカイト組成において、デバイス品質の重要な指標であるVoc×フィルファクター積を最大化すること。

提案手法

• 最低未占有分子軌道（LUMO）エネルギー準位を調整するために、異なるフルーレンおよびそのブレンドを電子輸送層（ETL）として用いた。
• ペロブスカイト吸収層（CH3NH3Pb(I0.8Br0.2)3）とのエネルギー準位整合性を最適化するため、フルーレン組成を体系的に変化させた。
• 非放射再結合損失を評価するために、一時的光電圧および光電流測定を実施した。
• 二成分フルーレンETLの移動度を最適化し、電荷抽出を向上させるとともに、直列抵抗を低減した。
• 構造化されたETLを有する平面ヘテロジャンクション太陽電池を製造し、AM1.5G照明下でのデバイス特性を評価した。
• ETLの電子構造とデバイスの電圧パラメータ、特にVocおよびフィルファクターとの相関関係を分析した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 フルーレンブレンドによる電子輸送層のLUMOレベルの調整が、CH3NH3Pb(I0.8Br0.2)3ペロブスカイト太陽電池における非放射再結合にどのように影響するか？
• RQ2 界面最適化されたフルーレンベースETLを用いたCH3NH3Pb(I0.8Br0.2)3太陽電池で、達成可能な最大オープン・クランプ電圧は何か？
• RQ3 このペロブスカイト組成において、Voc×フィルファクター積を以前の報告値を超えて向上させることは可能か？
• RQ4 二成分フルーレンETLの移動度が、効率および電圧損失にどのように影響するか？
• RQ5 インターフェース工学により、ワイドバンドギャップペロブスカイトデバイスにおける非放射再結合経路は、どの程度低減可能か？

主な発見

• 最適化されたフルーレンブレンド電子輸送層を用いたCH3NH3Pb(I0.8Br0.2)3ペロブスカイト太陽電池で、オープン・クランプ電圧1.35 Vを達成した。
• Voc×フィルファクター積が1.085 Vに達し、このバンドギャップを持つハライドペロブスカイトで報告された最高値となった。
• フルーレンブレンドによるETLのLUMOレベルの精密な調整により、非放射再結合が顕著に抑制された。
• 二成分フルーレン系システムにおけるETL移動度の最適化により、効率が18.6%に向上した。
• 本研究では、フルーレン組成によるインターフェース工学が、ワイドバンドギャップペロブスカイトにおけるVocの放射限界に近づく有効な手段であることを示した。
• ETL-ペロブスカイト界面におけるエネルギー準位整合性が、電圧損失を最小限に抑える上で重要な要因であることが特定された。