[論文レビュー] Layer-Controlled Band Gap and Anisotropic Excitons in Phosphorene and Few-Layer Black Phosphorus

Vy Tran, Ryan Soklaski+2 more|arXiv (Cornell University)|Feb 18, 2014

2D Materials and Applications被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、第一原理多体計算を用いて、モノレイヤー黒リンが約2 eVの直接的準粒子バンドギャップと1.1 eVの明るい励起子吸収ピークを有することを明らかにした。両方のバンドギャップおよび励起子的性質は、層数によって調整可能である。光学的吸収および励起子波動関数は強い面内異方性を示し、少数層ブラックホスホルス系における特化したオプトエレクトロニクス応用が可能である。

ABSTRACT

Newly fabricated monolayer phosphorene and its few-layer structures are promising for electronic and optical applications because of their finite direct band gaps and sizeable free-carrier mobilities. We employ first-principles simulations to obtain essential parameters, including the band gaps, optical spectra, and excitonic effects, of these structures. Only by including many-electron interactions that strongly influence these materials, can the quasiparticle band gap and optical spectrum be reliably calculated. Monolayer phosphorene is determined to have a direct quasiparticle band gap of around 2 eV with its first bright exciton absorption peak located at 1.1 eV. These values fall within desirable ranges for practical applications. Moreover, the quasiparticle band gap and exciton characteristics can be tuned in a wide range by changing the number of phosphorene layers. Finally, both the optical absorption spectra and exciton wave functions of phosphorene share the same in-plane anisotropy.

研究の動機と目的

• 多数体効果を用いて、モノレイヤーおよび少数層ブラックホスホルスの準粒子バンドギャップおよび光学的性質を特定すること。
• 層数がブラックホスホルスのバンドギャップおよび励起子的挙動にどのように影響するかを調査すること。
• ブラックホスホルスの面内方向における光学的吸収および励起子波動関数の異方性を分析すること。
• 電子相関効果を含めることで、信頼性の高い準粒子および光学スペクトルを確立すること。
• その可変性および異方性に基づいて、ブラックホスホルスが電子的および光子的デバイスに実用的に適しているかどうかを評価すること。

提案手法

• 準粒子バンド構造を計算するために、第一原理多体摂動理論を用いた。
• 励起子効果を含めるために、Bethe-Salpeter方程式を用いて光学的吸収スペクトルを計算した。
• 正確な準粒子バンドギャップを得るために、G0W0近似を用いた。
• モノレイヤーから少数層系にかけてのバンドギャップおよび励起子結合エネルギーの層依存的変化を分析した。
• 面内方向の比較を通じて、光学的応答および励起子波動関数の空間的異方性を調査した。
• 計算された励起子ピーク位置を実験的期待値と比較することで、結果の妥当性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モノレイヤー黒リンの準粒子バンドギャップは何か？ また、実験的推定値と比較するとどうなるか？
• RQ2 ブラックホスホルスの層数が増加するにつれて、光学的吸収スペクトルおよび励起子状態はどのように変化するか？
• RQ3 ブラックホスホルスの面内方向における光学的応答および励起子波動関数の異方性は、どの程度顕著か？
• RQ4 ブラックホスホルスのバンドギャップおよび光学的性質を正確に予測する上で、多数体効果、特にG0W0による電子相関効果はどの程度重要か？
• RQ5 層数制御によって、ブラックホスホルスのバンドギャップおよび励起子的特徴をデバイス応用に有効に調整できるか？

主な発見

• モノレイヤー黒リンは、可視光用オプトエレクトロニクス素子に適した約2 eVの直接的準粒子バンドギャップを示す。
• モノレイヤー黒リンにおける最初の明るい励起子吸収ピークは1.1 eVに位置しており、強い励起子効果を示している。
• ブラックホスホルスの準粒子バンドギャップは、層数を変化させることで広い範囲で連続的に調整可能である。
• 光学的吸収スペクトルおよび励起子波動関数の両方が、たるんだ格子構造に起因する顕著な面内異方性を示している。
• 特にG0W0による電子相関効果を含めることで、バンドギャップおよび光学スペクトルの正確な予測が可能になる。
• 直接的バンドギャップ、強い励起子効果、および調整可能性の組み合わせにより、少数層ブラックホスホルスは異方的オプトエレクトロニクス素子の有望なプラットフォームである。