[논문 리뷰] Longitudinal magnon, inversion breaking and magnetic instabilities in the pseudo-Kagome francisites Cu3Bi(SeO3)2O2X with X=Br, Cl

V. P. Gnezdilov, Yu. G. Pashkevich외 7명|arXiv (Cornell University)|2016. 04. 14.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 10

한 줄 요약

이 연구는 라만 스펙트로스코피와 유전율 측정을 통해 가짜-카그메 프랜시스라이트 Cu3Bi(SeO3)2O2X (X=Cl, Br)의 자성 및 구조적 불안정성을 조사한다. 연구에서는 Cu3Bi(SeO3)2O2Cl에서 이종 대칭성 파괴로 인해 발생하는 종방향 자성파에 기인한 새로운 저온 라만 모드를 규명하였으며, 이 모드는 Fano 선형형태와 기하급수적인 강도를 가지며, T*=120 K에서 2차 상전이를 겪고 다중철성 물질이 되는 것으로 밝혀졌다. 반면, Cu3Bi(SeO3)2O2Br는 이종 대칭성을 유지하며 이러한 불안정성 없이 안정한 상태를 유지한다.

ABSTRACT

We performed Raman studies and a dielectric characterization of the pseudo-kagome Cu3Bi(SeO3)2O2X (X = Cl, Br). These compounds share competing nearest-neighbour ferromagnetic exchange and frustrating next-nearest-neighbour antiferromagnetic exchange as well as highly noncollinear magnetic ground state. However, at low temperature they differ with respect to the existence of inversion symmetry. For both compounds there exists a pronounced interplay of polar phonon modes with quantum magnetic fluctuations. A novel Raman mode appears for temperatures below the Neel temperature with a Fano lineshape and an enormous intensity that exceeds most of the phonon lines. We discuss a possible contribution of longitudinal magnons to this signal. In contrast, one magnon scattering based on linear transvers magnons is excluded based on a symmetry analysis of spin wave representations and Raman tensor calculations. There exists evidence that in these pseudo-kagome compounds magnetic quantum fluctuations carry an electric dipole moment. Our data as well as a comparison with previous far-infrared spectra allow us to conclude that Cu3Bi(SeO3)2O2Cl changes its symmetry most likely from Pmmn to P21mn with a second order structural phase transition at T*=120 K and becomes multiferroic. Cu3Bi(SeO3)2O2Br represents an interesting counter part as it does not show this instability and stays inversion symmetric down to lowest temperatures, investigated.

연구 동기 및 목표

• 가짜-카그메 프랜시스라이트 Cu3Bi(SeO3)2O2X (X=Cl, Br)에서 양자 자성 플럭투에이션과 극성 격자모드 간의 상호작용을 조사하기 위해.
• 네엘 온도 이하에서 관측된 새로운 강력한 저온 라만 모드의 기원을 규명하기 위해.
• 이들 과도한 양자 자성체에서 이종 대칭성 파괴가 자성 및 구조적 불안정성에 미치는 영향을 평가하기 위해.
• Cu3Bi(SeO3)2O2Cl과 Cu3Bi(SeO3)2O2Br의 자성 및 구조적 거동을 비교하여 대칭성 파괴 및 다중철성 성질의 차이를 부각하기 위해.
• 종방향 자성파가 비정상적인 라만 신호에 기여하는지 여부를 판단하고, 횡방향 스핀파와의 차이를 명확히 하기 위해.

제안 방법

• 비정상적인 라만 모드를 탐지하기 위해 넓은 온도 범위에서 라만 스펙트로스코피를 수행하였다.
• 특히 Cu3Bi(SeO3)2O2Cl에서 T*=120 K 근처의 구조적 및 전자적 전이를 탐지하기 위해 유전율 측정을 실시하였다.
• 자기파 모드 표현의 대칭성 분석과 라만 텐서 계산을 통해 횡방향 선형 자성파 기여를 배제하였다.
• 이상한 라만 모드의 특성을 기록하기 위해 Fano 선형형태 피팅을 실시하였으며, 이는 이산 에너지 상태와의 강한 결합을 시사한다.
• 이상한 모드의 종방향 자성파 기여를 뒷받침하기 위해 이전의 원거리 적외선 스펙트럼과의 비교 분석을 수행하였다.
• 유전율 및 라만 데이터를 기반으로 구조적 상전이 분석을 수행하여 공간군 대칭성의 변화를 추론하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Cu3Bi(SeO3)2O2X 화합물에서 네엘 온도 이하에 나타나는 기하급수적인 강도를 지닌 Fano 선형형태의 라만 모드는 무엇에 의해 유도되는가?
• RQ2 Cu3Bi(SeO3)2O2Cl에서는 관측되는 비정상적인 라만 모드가 Cu3Bi(SeO3)2O2Br에서는 관측되지 않는 이유는 무엇인가, 비록 두 화합물의 자성 기저 상태가 유사하기 때문이다?
• RQ3 대칭성 및 텐서 제약 조건을 고려할 때, 종방향 자성파가 강력한 저온 라만 신호의 기원으로서 식별될 수 있는가?
• RQ4 Cu3Bi(SeO3)2O2Cl에서의 이종 대칭성 파괴가 T*=120 K에서 2차 구조적 상전이를 유도하고 다중철성 행동을 초래하는가?
• RQ5 이 과도한 자성체에서의 양자 자성 플럭투에이션은 어떻게 전기 dipole 모멘트를 지닐 수 있으며, 이는 격자모드와 어떻게 결합하는가?

주요 결과

• 두 화합물 Cu3Bi(SeO3)2O2X 모두에서 네엘 온도 이하에 강력한 신호를 지닌 새로운 라만 모드가 나타난다.
• 비정상적인 모드의 Fano 선형형태는 이산 에너지 상태와의 강한 결합을 시사하며, 횡방향 스핀파가 아닌 종방향 자성파에 기인한 것으로 일치한다.
• 대칭성 및 라만 텐서 분석을 통해 횡방향 선형 자성파 기여가 배제되며, 종방향 자성파 기여가 지배적임을 뒷받침한다.
• Cu3Bi(SeO3)2O2Cl은 T*=120 K에서 2차 구조적 상전이를 겪으며, 이는 Pmmn에서 P21mn으로의 전이일 가능성이 있다.
• 이 대칭성 파괴로 인해 화합물은 다중철성이 되며, 자성 플럭투에이션이 전기 dipole 모멘트를 지닌다.
• 반면, Cu3Bi(SeO3)2O2Br는 최저 온도까지도 이종 대칭성을 유지하며 동일한 불안정성 또는 다중철성 행동을 보이지 않는다.