[論文レビュー] Machine Learning with Knowledge Constraints for Process Optimization of Open-Air Perovskite Solar Cell Manufacturing

Zhe Liu, Nicholas Rolston+5 more|arXiv (Cornell University)|Oct 1, 2021

Perovskite Materials and Applications被引用数 12

ひとこと要約

本論文は、急速スプレープラズマプロセッシング（RSPP）を用いた屋外で作製するペロブスカイト太陽電池のプロセス最適化を加速する、知識制約付き機械学習フレームワークを提示する。先行実験データを確率的制約として統合し、人間の知見と機械学習予測を組み合わせ、適応的ベイズ最適化を適用することで、100回の実験で18.5%の発電効率を達成した。これはランダムサンプリングに比べて5倍の成功確率であり、スケーラブルでデータ効率の高い高スループットなペロブスカイトPV開発手法を示している。

ABSTRACT

Perovskite photovoltaics (PV) have achieved rapid development in the past decade in terms of power conversion efficiency of small-area lab-scale devices; however, successful commercialization still requires further development of low-cost, scalable, and high-throughput manufacturing techniques. One of the critical challenges of developing a new fabrication technique is the high-dimensional parameter space for optimization, but machine learning (ML) can readily be used to accelerate perovskite PV scaling. Herein, we present an ML-guided framework of sequential learning for manufacturing process optimization. We apply our methodology to the Rapid Spray Plasma Processing (RSPP) technique for perovskite thin films in ambient conditions. With a limited experimental budget of screening 100 process conditions, we demonstrated an efficiency improvement to 18.5% as the best-in-our-lab device fabricated by RSPP, and we also experimentally found 10 unique process conditions to produce the top-performing devices of more than 17% efficiency, which is 5 times higher rate of success than the control experiments with pseudo-random Latin hypercube sampling. Our model is enabled by three innovations: (a) flexible knowledge transfer between experimental processes by incorporating data from prior experimental data as a probabilistic constraint; (b) incorporation of both subjective human observations and ML insights when selecting next experiments; (c) adaptive strategy of locating the region of interest using Bayesian optimization first, and then conducting local exploration for high-efficiency devices. Furthermore, in virtual benchmarking, our framework achieves faster improvements with limited experimental budgets than traditional design-of-experiments methods (e.g., one-variable-at-a-time sampling).

研究の動機と目的

• スケーラブルなペロブスカイト太陽電池製造における高次元パラメータ空間の課題に対処すること。
• RSPPのような屋外プロセスの最適化にかかる実験コストと時間を削減すること。
• 先行知識と人間の専門的知見を統合した機械学習フレームワークを構築し、高効率プロセスへの迅速な収束を実現すること。
• 限られた実験予算下で、従来の実験計画法を上回ること。

提案手法

• 先行実験データを確率的制約として統合し、モデルの方向性を制御することで、異なるプロセス間での柔軟な知識移転を可能にする。
• 人間の観察と機械学習予測を統合し、次回の実験選定を支援することで、実用的妥当性を高める。
• ベイズ最適化を用いて、まずパラメータ空間内の有望な領域を同定する。
• 同定された領域において局所的かつ高分解能の探索を実施し、高効率デバイス構成を特定する。
• 実験フィードバックとモデルの不確実性に基づいて動的に適応する逐次学習フレームワークを採用する。
• 主観的な専門家の知見と客観的な機械学習のインサイトを統合し、探索と活用のバランスを取る。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 先行実験データをどのように効果的に活用し、ペロブスカイト太陽電池のプロセス最適化における機械学習の収束を促進できるか？
• RQ2 人間の専門的知見と機械学習予測を統合することで、実験の効率と成功確率にどのような影響を与えるか？
• RQ3 限られた実験予算下で、適応的ベイズ最適化戦略は、従来の1変数ずつ変化させる方法やランダムサンプリングを上回るか？
• RQ4 知識制約付き機械学習を用いることで、屋外で作製するペロブスカイト薄膜の効率向上はどの程度達成できるか？
• RQ5 従来の実験計画法と比較して、収束速度と成功確率の点で、このフレームワークはどのように異なるか？

主な発見

• RSPPを用いたペロブスカイト太陽電池の製造において、わずか100回の実験で、研究室で達成された最高効率が18.5%に到達した。
• 10の独自なプロセス条件が実験的に同定され、それらは17%以上の効率を発揮した。これは、疑似ランダムなラテンハイパーボリュームサンプリングに比べて5倍の成功確率を示している。
• 知識制約付き機械学習アプローチは、同じ実験予算下で、従来の実験計画法よりも迅速な収束とより高い効率向上を達成した。
• 先行データを確率的制約として統合することで、モデルの一般化性能が著しく向上し、必要な実験回数が削減された。
• 初期のグローバルなベイズ最適化とその後の局所的最適化の適応的戦略により、パラメータ空間内の高性能領域の効率的探索が可能になった。
• 人間の知見と機械学習予測を統合することで、探索と活用のバランスを適切に保ち、強固で再現性のある最適化結果が得られた。