[论文解读] Mechanochemical Synthesis of the Lead-Free Double Perovskite Cs2[AgIn]Br6 and its Optical Properties

Joachim Breternitz, S. Levcenko+5 more|arXiv (Cornell University)|Oct 26, 2018

Perovskite Materials and Applications被引用 6

一句话总结

本研究展示了一种无铅双钙钛矿Cs2[AgIn]Br6的机械化学合成路径，其结晶为钙钛矿型结构，晶格参数为11.00 Å。尽管其光学带隙较大（2.36 eV）且在光照下不稳定，该方法通过可扩展、无溶剂的工艺，为开发用于光伏应用的无铅钙钛矿材料提供了有前景且可持续的途径。

ABSTRACT

Hitting hard on the binary halides yields in the formation of Cs2[AgIn]Br6. The lead-free double perovskite marks, although not usable itself, a further step forward in finding sustainable and durable perovskite materials for photovoltaic applications. Cs2[AgIn]Br6 is one of the prominent examples of double perovskites materials that have been suggested to circumvent the use of lead compounds in perovskite solar cells. We herein report the successful synthesis of the material using a mechanochemical approach. It crystallizes in an elpasolite-type structure, an ordered perovskite superstructure, with a cell parameter of a = 11.00 {\\AA}. However, the compound exhibits a relatively large optical bandgap of 2.36 eV and is unstable under illumination, which impedes its use as solar absorber material at this early stage. Still, substitution of lead and the potential of this synthesis method are promising as well as the fruitful combination of theoretical considerations with experimental materials discovery.

研究动机与目标

• 开发一种无铅双钙钛矿材料，作为光伏领域中铅基钙钛矿的可持续替代品。
• 解决与含铅钙钛矿相关的环境和稳定性问题。
• 探索机械化学合成作为一种可扩展、无溶剂的钙钛矿材料制备方法。
• 评估Cs2[AgIn]Br6的结构和光学性质，以评估其在太阳能转换中的潜在应用。

提出的方法

• 通过高能球磨二元卤化物CsBr、AgBr和InBr3进行机械化学合成。
• 使用行星式球磨机诱导固态反应，无需溶剂。
• 利用X射线衍射（XRD）进行结构表征，确认其为钙钛矿型结构。
• 通过晶格参数精修确定晶胞尺寸为11.00 Å。
• 通过紫外-可见光谱测量光学带隙，以评估其光伏潜力。
• 在光照下进行稳定性测试，以评估光致降解行为。

实验结果

研究问题

• RQ1 Cs2[AgIn]Br6能否通过无溶剂的机械化学路径成功合成？
• RQ2 所合成的Cs2[AgIn]Br6的晶体结构和晶格参数是什么？
• RQ3 Cs2[AgIn]Br6的光学带隙是多少？与理想的光伏吸收体相比如何？
• RQ4 Cs2[AgIn]Br6在长时间光照下的稳定性如何？
• RQ5 机械化学合成能否作为一种可行、可扩展的替代方案，取代传统的溶液基钙钛矿合成方法？

主要发现

• 通过机械化学处理成功合成了Cs2[AgIn]Br6，证实了无溶剂钙钛矿形成的可行性。
• 该化合物结晶为有序的钙钛矿型结构，晶格参数为11.00 Å。
• 该材料表现出相对较大的光学带隙（2.36 eV），限制了其作为可见光吸收体的潜力。
• 该化合物在光照下表现出不稳定性，表明其在太阳能电池应用中光稳定性较差。
• 机械化学方法为合成无铅双钙钛矿提供了一条有前景且环境友好的路径。
• 理论设计与实验验证的结合，展示了未来材料发现的可行路径。