[論文レビュー] Microscopic piezoelectric behavior of clamped and membrane (001) PMN-30PT thin films

A. Brewer, S. Lindemann+14 more|arXiv (Cornell University)|Oct 16, 2021

Ferroelectric and Piezoelectric Materials参考文献 21被引用数 10

ひとこと要約

本研究では、Si基板から(001)面指向のPMN-30PT薄膜を剥離することで機械的クラampingが解消され、ルーハイドロモルフィック（R）相からテトラゴナル（T）相への完全な分極回転が可能となり、d33 > 1000 pm/Vというバルクに類似した巨大な圧電性が回復することを示している。一方、クラamped状態の薄膜では、分極回転が制限され、R相からモノクロイナル（Ma）相への遷移にとどまり、基板由来の応力とドメイン抑制のため、d33 < 100 pm/Vにまで低下する。

ABSTRACT

Bulk single-crystal relaxor-ferroelectrics, like Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 (PMN-PT), are widely known for their large piezoelectricity. This is attributed to polarization rotation which is facilitated by the presence of various crystal symmetries for compositions near a morphotropic phase boundary (MPB). Relaxor-ferroelectric thin films, which are necessary for low-voltage applications, suffer a reduction in their piezoelectric response due to clamping by the passive substrate. To understand the microscopic behavior of this adverse phenomenon, we employ AC electric field driven in-operando synchrotron x-ray diffraction (XRD) on patterned device structures to investigate the piezoelectric domain behavior under an electric field for both a clamped (001) PMN-PT thin film on Si and a (001) PMN-PT membrane released from its substrate. In the clamped film, the substrate inhibits the field induced rhombohedral (R) to tetragonal (T) phase transition resulting in a reversible R to Monoclinic (M) transition with a reduced longitudinal piezoelectric coefficient d33 < 100 pm/V. Releasing the film from the substrate results in recovery of the R to T transition and results in a d33 > 1000 pm/V. Using diffraction with spatial mapping, we find that lateral constraints imposed by the boundary between active and inactive material also inhibits the R to T transition. Phase-field calculations on both clamped and released PMN-PT thin films simulate our experimental findings. Resolving the suppression of thin film piezoelectric response is critical to their application in piezo-driven technologies.

研究の動機と目的

• クラamped状態のPMN-30PT薄膜における圧電応答の抑制の微視的起源を理解すること。
• 基板による機械的クラampingが分極回転および相転移をどのように妨げるかを調査すること。
• 活性領域と非活性領域の間の横方向境界がドメイン発展を制限する役割を特定すること。
• 自由膜状のPMN-30PT膜においてバルクに類似した圧電応答が回復することを実証すること。
• 基板および幾何形状の最適化を通じて、薄膜デバイスにおける圧電応答を最大化するための設計原則を確立すること。

提案手法

• パターン化されたクラampedおよび膜状PMN-30PT薄膜に、AC電界を印加しながらin-operandoシンクロトロンX線回折（XRD）を実施した。
• 電極領域全体における局所的応力および相転移を分析するため、空間的に分解能のあるXRDマッピングを実施した。
• クラampedおよび剥離した薄膜における分極回転および相進化をモデル化するため、フェーズフィールドシミュレーションを用いた。
• クラampedおよび膜状薄膜に対して、ダブルビームレーザー干渉計（DBLI）を用いて縦方向圧電係数d33を測定した。
• 変動する電界下での動的相転移を追跡するため、004ピークのLスキャンを実施した。
• 実験的XRDデータと、クラampedおよびアンクラamped条件下でのR相、M相、T相の熱力学的自由エネルギー計算を照合した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 基板のクラampingは、(001)-PMN-30PT薄膜における分極回転経路にどのように影響するか？
• RQ2 非活性領域からの横方向の機械的制約が、圧電応答を抑制する役割を果たすか？
• RQ3 基板のクラampingを除去することで、薄膜におけるR→T相転移を完全に回復できるか？
• RQ4 クラamped薄膜と自由膜状薄膜との間で、微視的ドメイン構造および相転移はどのように異なるか？
• RQ5 隣接する非活性領域からの横方向応力場が、活性領域におけるドメイン再配列をどの程度抑制するか？

主な発見

• クラamped状態のPMN-30PT薄膜は、電界下で可逆的なR相からモノクロイナル（Ma）相への相転移を示し、縦方向圧電係数d33 ≈ 30 pm/Vにとどまることから、応答の著しい抑制が生じていることが示された。
• 基板を剥離した後、PMN-30PT膜はR相からT相への完全な分極回転を回復させ、d33 ≈ 1100 pm/Vにまで向上し、バルク単結晶の値に近づいた。
• 空間的に分解能のあるXRDにより、隣接する非活性領域からの横方向クラampingがドメイン発展を制限し、圧電応答を低下させていることが明らかになった。特に電極縁付近で最も顕著な影響が観察された。
• マイナーなPEループを用いた「ラチェティング」プロセスにより、モノクロイナル相およびテトラゴナル相の段階的核生成と成長が可能となり、モーフロトロピック相境界を越えたR→T相転移の観察が可能になった。
• フェーズフィールドシミュレーションは、実験的相進化を定量的に再現しており、基板クラampingがMa相を安定化させ、T相の形成を抑制していることを確認した。
• 本研究では、基板クラampingに加え、横方向の機械的制約が応答抑制の第二の要因であると特定した。これにより、孤立した島形状の幾何形状が、さらに圧電応答を向上させうると示唆された。