[論文レビュー] Microscopic structure differences in CZTSe quaternary alloys prepared by different techniques revealed by spatially-resolved laser-induced-modification Raman spectroscopy

Qiong Chen, S. Bernardi+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 24, 2017

Chalcogenide Semiconductor Thin Films参考文献 12被引用数 8

ひとこと要約

本研究では、スパッタリングおよび共蒸発法で作製されたCZTSe薄膜の空間的に分解能の高いレーザー誘発変化Raman分光法を用いて、隠れた微視的構造的差異を明らかにした。従来の手法による分析では類似したマクロな特性を示すにもかかわらず、薄膜はレーザー照射および熱的応力に対して異なる応答を示し、ナノスケールにおける塑性変形および熱伝導率の差異が示唆され、これがオプトエレクトロニクス性能に重要な影響を及える。

ABSTRACT

While producing comparable efficiencies and showing similar properties when probed by conventional techniques, such as Raman, photoluminescence and X-ray diffraction, two thin film solar cell materials with complex structures, such as quaternary compound CZTSe, may in fact differ significantly in their microscopic structures. In this work, laser induced modification Raman spectroscopy, coupled with high spatial resolution and high temperature capability, is demonstrated as an effective tool to obtain important structure information beyond that the conventional characterization techniques can offer, and thus to reveal the microscopic scale variations between nominally similar alloys. Specifically, CZTSe films prepared by sputtering and co-evaporation methods that exhibited similar Raman and XRD features were found to behave very differently under high laser power and high temperature Raman probe, because the differences in their microscopic structures lead to different structure modifications in response to the external stimuli, such as light illumination and temperature. They were also shown to undergo different degree of plastic changes and have different thermal conductivities as revealed by spatially-resolved Raman spectroscopy.

研究の動機と目的

• 異なる手法で調製された同一と見なされるCZTSe四元合金における微視的構造的ばらつきを特定すること。
• 微細な構造的差異を検出するのには限界がある従来の特性評価手法の課題を克服すること。
• 構造的不均一性が、レーザー照射や温度変化などの外部刺激下での材料応答にどのように影響するかを調査すること。
• 応力下での構造的挙動を、熱伝導率や塑性変形といった内在的物性と関連付けること。

提案手法

• 高空間分解能および高温度分解能を備えた空間的分解能のあるレーザー誘発変化Raman分光法を採用した。
• 構造的安定性および応答を調べるために、高レーザー出力および高温を適用した。
• スパッタリング法および共蒸発法で作製されたCZTSe薄膜の間で、同一条件下でのRamanスペクトルの変化を比較した。
• Ramanピークのシフトおよび線幅拡大を分析し、構造的変更および応力分布を推定した。
• Ramanシフトの変化からの熱マッピングを用いて、局所的な熱伝導率の差を推定した。
• XRDや光励起分光法といった従来手法との照合により、マクロな類似性を確認した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 スパッタリング法および共蒸発法で作製されたCZTSe薄膜は、マクロな性質が類似しているにもかかわらず、微視的レベルでどのように異なるのか？
• RQ2 高レーザー出力および高温条件下で、これらの薄膜はどのような構造的応答を示すのか？
• RQ3 塑性変形および熱伝導率の差が、それらのオプトエレクトロニクス性能に及ぼす影響の程度はどの程度か？
• RQ4 レーザー誘発変化Raman分光法は、従来手法では検出できない構造的不均一性を検出できるか？

主な発見

• 従来の分析では、スパッタリング法および共蒸発法で作製されたCZTSe薄膜のRaman分光およびXRDパターンが同一であり、マクロな類似性が示された。
• 高レーザー出力および高温条件下で、スパッタリング法薄膜はより顕著な構造的変化を示し、欠际生成への感受性が高いかつての兆候が示された。
• 共蒸発法薄膜は優れた熱安定性を示し、ピークシフトおよび線幅拡大が少なく、構造的整合性が優れていることが示された。
• 空間的分解能のあるRamanマッピングにより、異なる熱伝導率プロファイルが明らかになり、共蒸発法薄膜はより均一な熱放出を示した。
• レーザー応力下でスパッタリング法薄膜は、不可逆的Ramanピークシフトにより、より高い塑性変形を示した。
• レーザー誘発変化Raman分光法により、従来手法では検出できなかったナノスケールの構造的差異が成功裏に特定された。