[論文レビュー] Mirror-Symmetric Heterogeneous Resonant Nanostructures: Extrinsic Chirality and Spin-Polarized Scattering

Sergey Nechayev, Paweł Woźniak+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 11, 2018

Plasmonic and Surface Plasmon Research参考文献 69被引用数 5

ひとこと要約

本論文は、基板上に配置された鏡対称な金-シリコン球ヘテロダイマーが、不均一性、斜入射、および基板に起因する対称性の破れの相乗効果により、外部的なキラル性を示すことを示している。k空間偏光測定法と結合双極子モデルを用いて、横方向に回転する双極子モードおよびSRRモードからのスピン偏光散乱が、円二色性および円偏光ブレリュームの起源であると特定した。これにより、スペクトル的にチューナブルで偏光制御可能な光学素子の設計が可能になる。

ABSTRACT

We investigate a geometrically symmetric gold-silicon sphere heterodimer and reveal its extrinsic chiroptical response caused by the interaction with a substrate. The chiroptical response is obtained for oblique incidence owing to the coalescence of extrinsic chirality, heterogeneity and substrate induced break of symmetry. To quantify the chiral response we utilize k-space polarimetry. We elucidate the physics of the involved phenomena by considering scattering properties of the heterodimer in free space and find that incident linearly polarized light is scattered in a spin-split fashion. We corroborate our finding with a coupled dipole model and find that the spin-split behavior originates from the heterogeneity of the structure. This spin-split scattering, combined with the substrate-induced break of symmetry, leads to an extrinsic chiroptical response. Our work sheds new light on the potential and optical properties of heterogeneous nanostructures and paves the way for designing spectrally tunable polarization controlled heterogeneous optical elements.

研究の動機と目的

• 鏡対称で不均一な金-シリコン球ダイマーが基板上に配置された場合のキラル光学的応答を調査すること。
• 基板との相互作用によって対称性が破れたアキラルナノ構造における外部キラル性の物理的起源を特定すること。
• 拡張k空間偏光測定法を用いて、円二色性（CD）および円偏光ブレリューム（CB）などのキラル光学的応答を定量化すること。
• 横方向に回転する双極子モードおよびSRRモードからのスピン偏光散乱がキラル信号を生成する役割を解明すること。
• 不均一ナノスケール系を用いて、スペクトル的にチューナブルで偏光選択的なメタサーフェスを設計する可能性を実証すること。

提案手法

• 斜入射下におけるヘテロダイマー/基板系の透過およびキラル光学的特性を特徴付けるために、拡張k空間偏光測定法を用いた。
• 電気的および磁気的双極子モーメントを含む、個々のナノ粒子からの散乱をシミュレートするために、結合双極子モデル（CDM）を適用した。
• 基板に起因する対称性の破れおよび強化された前方散乱をモデル化するために、多層膜のグリーン関数を組み込んだ。
• CDMの結果を検証するための基準として、四重極モードを含む高次モードに対しても有効なモード展開法（EME）を用いた。
• 誘導された電気的および磁気的双極子モードの相対位相およびヘリシティを分析し、スピン分離散乱挙動を特定した。
• モードのヘリシティ（同一または逆）に基づいてスペクトル領域を分類し、ΔTEの変動を説明した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 不均一性と基板に起因する対称性の破れの組み合わせが、鏡対称なヘテロダイマーに外部キラル性をどのように生成するか？
• RQ2 横方向に回転する双極子モードおよびSRRモードからのスピン偏光散乱が、キラル光学的応答をどのように実現するか？
• RQ3 電気的および磁気的双極子モードのスペクトル的干渉が、円二色性および円偏光ブレリュームにどのように影響するか？
• RQ4 基板が、円偏光光を前方散乱する線形偏光光に結合するのをどの程度強化するか？
• RQ5 幾何的に対称でアキラルなヘテロダイマーが、斜入射下で強い、チューナブルなキラル光学的応答を示せるか？

主な発見

• ヘテロダイマー/基板系は、不均一性、外部キラル性、および基板に起因する対称性の破れの併存により、斜入射下でのみ強い外部キラル性を示す。
• 円二色性（CD）および円偏光ブレリューム（CB）が顕著に増幅され、570–640 nm（領域I）ではCDが最大0.4に達し、710–800 nm（領域III）では0.3に達する。
• 横方向に回転する双極子モードおよびSRRモードからのスピン偏光散乱が、線形偏光光の散乱を生じる。領域II（640–710 nm）では、逆ヘリシティのモードが重畳し、ΔTEの不対称性を低下させる。
• 結合双極子モデルはキラル応答を正確に再現しており、Siナノ粒子における四重極励起の影響により、570–640 nm範囲でのわずかな差異が生じるにとどまる。
• 基板に起因する非対称性が、特定のヘリシティを持つ円偏光光の前方散乱を強化し、非ゼロの円偏光蛍光（CF）生成を説明できる。
• この系は強い線形二色性およびブレリュームを示しており、固有の異方性を有することで、入射する円偏光光を効率的に散乱する線形偏光光に変換可能である。