[論文レビュー] Multi-spin-assisted optical pumping of bulk 13C nuclear spin polarization in diamond

Daniela Pagliero, Rama K. Kamineni+12 more|UCL Discovery (University College London)|Nov 20, 2017

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、室温下でダイヤモンドにおけるバルク13C核スピン極化を最大で約3%に達するマルチスピン支援型光励起を実証した。フィールド・サイクルNMRを用いて、NV⁻中心と近接するP1窒素バケーション欠陥を含む交差緩和機構を同定し、最適条件下では結晶の向きに依存しない効率的な極化移行を可能にする。

ABSTRACT

One of the most remarkable properties of the nitrogen-vacancy (NV) center in diamond is that optical illumination initializes its electronic spin almost completely, a feature that can be exploited to polarize other spin species in their proximity. Here we use field-cycled nuclear magnetic resonance (NMR) to investigate the mechanisms of spin polarization transfer from NVs to 13C spins in diamond at room temperature. We focus on the dynamics near 51 mT, where a fortuitous combination of energy matching conditions between electron and nuclear spin levels gives rise to alternative polarization transfer channels. By monitoring the 13C spin polarization as a function of the applied magnetic field, we show 13C spin pumping takes place via a multi-spin cross relaxation process involving the NV- spin and the electronic and nuclear spins of neighboring P1 centers. Further, we find that this mechanism is insensitive to the crystal orientation relative to the magnetic field, although the absolute level of 13C polarization - reaching up to ~3% under optimal conditions - can vary substantially depending on the interplay between optical pumping efficiency, photo-generated carriers, and laser-induced heating.

研究の動機と目的

• 光励起下でのダイヤモンド内における窒素バケーション(NV)中心から13Cスピンへの核スピン極化移行のメカニズムを調査すること。
• 近接するP1中心がマルチスピン交差緩和過程を介して極化移行を強化する役割を特定すること。
• 磁場の向きと実験パラメータが13Cスピン極化効率に与える影響を特定すること。
• 室温下での光励起を用いたバルクダイヤモンドにおける高核スピン極化の実現可能性を検討すること。

提案手法

• 室温下でのスピンダイナミクスおよび極化移行を調査するために、フィールド・サイクル核磁気共鳴(NMR)を用いた。
• NV⁻電子スピン状態を初期化するために光励起を適用し、近接する13C核へのスピン極化移行を可能にした。
• NV⁻とP1中心のエネルギー準位が一致する約51 mTの磁場に合わせて、系を調整した。
• 磁場強度と結晶軸に対する相対的向きの関数として、極化移行効率を測定した。
• 光起因キャリアとレーザー誘発加熱が極化レベルに与える影響を実験的に評価した。
• 観察された極化ダイナミクスを解釈するために、スピン準位構造と緩和経路の理論的分析を用いた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 光励起下でのダイヤモンド内における13C核スピン極化を引き起こす主要なスピン緩和経路は何か？
• RQ2 P1中心の存在が、NV⁻から13Cスピンへの極化移行効率にどのように影響を与えるか？
• RQ3 なぜ極化移行が磁場の向きに対して感度を示さないのか？
• RQ4 室温下での光励起条件下で、バルクダイヤモンド内に達成可能な最大の13C核スピン極化はどれくらいか？
• RQ5 光起因キャリアとレーザー加熱は極化収率にどのように影響を与えるか？

主な発見

• 室温下で、NV⁻中心を介した光励起を用いて、ダイヤモンドで最大で約3%のバルク13C核スピン極化が達成された。
• 極化移行は、NV⁻、P1中心、および13C核を含むマルチスピン交差緩和過程を通じて発生し、約51 mTで最適効率を示した。
• 51 mTの共鳴条件下でスピン準位構造の対称性により、極化メカニズムは結晶の向きに依存しない。
• 極化収率は、光励起効率、光起因キャリア密度、およびレーザー誘発加熱のバランスに強く依存する。
• フィールド・サイクルNMRにより、51 mTの条件下でエネルギー準位の一致が複数の極化移行チャネルを可能にすることが確認された。
• P1中心は、マルチスピン緩和経路において中核的な役割を果たし、効率的な核スピン極化を可能にする。