[論文レビュー] Multiphase segregation and metal-insulator transition in single crystal La(5/8-y)Pr(y)Ca(3/8)MnO3
本稿は、単結晶 La₅/₈₋yPrᵧCa₃/₈MnO₃ (y ≈ 0.35) における絶縁体-金属転移について、従来の電荷秩序(CO)相の減少とは異なる、新たに同定されなかったパラ磁性絶縁体相(I2)内での強磁性金属的領域の成長に起因する修正されたパーコレーションモデルを提案する。T_MI ≈ 70 K における転移では、COピークに顕著な異常は認められないが、抵抗率は急激に低下しており、CO相が転移の駆動要因ではないことを示唆する。低温でのX線照射によりCO秩序が破壊され金属的状態が誘発されるが、これは高温転移と同一のメカニズムではない可能性を示唆する。
The insulator-metal transition in single crystal La(5/8-y)Pr(y)Ca(3/8)MnO3 with y=0.35 was studied using synchrotron x-ray diffraction, electric resistivity, magnetic susceptibility, and specific heat measurements. Despite the dramatic drop in the resistivity at the insulator-metal transition temperature Tmi, the charge-ordering (CO) peaks exhibit no anomaly at this temperature and continue to grow below Tmi. Our data suggest then, that in addition to the CO phase, another insulating phase is present below Tco. In this picture, the insulator-metal transition is due to the changes within this latter phase. The CO phase does not appear to play a major role in this transition. We propose that a percolation-like insulator-metal transition occurs via the growth of ferromagnetic metallic domains within the parts of the sample that do not exhibit charge ordering. Finally, we find that the low-temperature phase-separated state is unstable against x-ray irradiation, which destroys the CO phase at low temperatures.
研究の動機と目的
- 単結晶 La₅/₈₋yPrᵧCa₃/₈MnO₃ (y ≈ 0.35) における絶縁体-金属転移の微視的起源を理解すること。
- T_MI ≈ 70 K における抵抗率の急激な低下と、この温度以下でも継続的に成長する電荷秩序(CO)ピークとの間に生じる矛盾を解明すること。
- 低温状態における電荷秩序相、強磁性金属相、および追加の絶縁体相の役割を特定すること。
- 格子欠陥および歪みが、強磁性相含有率が低いマンガン酸化物における導電パス形成に与える影響を調査すること。
- X線照射が電荷秩序相および金属相の安定性に与える影響を検討すること。
提案手法
- 温度依存のピーク強度および相関長を用いた、電荷秩序および軌道秩序を調べるための同期放射X線回折。
- T_MI ≈ 70 K における絶縁体-金属転移を追跡するための電気抵抗率測定。
- 磁化率および比熱測定により、磁気的および電子的転移を特徴付ける。
- 低温における相分離状態に対するX線照射効果の分析により、CO相の安定性と金属的状態の出現を評価する。
- 磁化データを用いた強磁性金属相の体積分率推定により、一部の試料で極めて低い割合(例:2.5%)であることが判明。
- 複数の試料(nominal y ≈ 0.35)における相挙動の比較により、組成および調製条件による変動を評価する。
実験結果
リサーチクエスチョン
- RQ1T_MI ≈ 70 K における抵抗率の急激な低下にもかかわらず、この温度以下でも電荷秩序ピークが継続的に成長し続けるのはなぜか?
- RQ2T_CO ≈ 200 K 以下の温度で電荷秩序相および強磁性金属相と共存する追加の絶縁体相(I2)の性質は何か?
- RQ3極めて低い体積分率(例:2.5%)の強磁性金属相が、2桁以上の抵抗率低下を引き起こすメカニズムは何か?
- RQ4格子欠陥および歪みが、強磁性相含有率が最小限のマンガン酸化物においてフィラメント状の導電パスの形成をどのように可能にするか?
- RQ5高温における絶縁体-金属転移と低温におけるX線誘発転移は、同一の微視的メカニズムに起因するか?
主な発見
- T_MI ≈ 70 K における電荷秩序(CO)相の体積分率は減少せず、むしろCOピーク強度が継続的に増大しており、相の枯渇は認められない。
- 絶縁体-金属転移はCO相の減少によって駆動されるのではなく、従来同定されていなかったパラ磁性絶縁体相(I2)内の変化に起因する。
- 一部の試料では低温における強磁性金属相の体積分率が極めて小さい(例:2.5%)ことが判明し、フィラメント状またはパーコレーション的な構造である可能性を示唆する。
- 低温でのX線照射によりCO状態が破壊され、金属的状態が誘発されるが、これは低温における光誘発転移が高温転移と同一の相を含まない可能性を示唆する。
- 絶縁体-金属転移のメカニズムは、COマトリックス内での強磁性領域のパーコレーションという単純なものではなく、むしろI2相内での金属的領域の成長に起因する。
- 格子欠陥および関連する歪みが、強磁性相含有率が極めて低い試料における導電パス形成に重要な役割を果たすと提案される。
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