[論文レビュー] Natural linewidth analysis of d-band photoemission from Ag(110)

Alexander Gerlach, K. Berge+4 more|arXiv (Cornell University)|Oct 4, 2000

Surface and Thin Film Phenomena被引用数 11

ひとこと要約

本研究では、自然幅を用いてk空間分解された非弾性散乱寿命を抽出することで、Ag(110)におけるdバンド空孔の高分解能角度分解光電子分光分析を実施した。dバンド上部端におけるd空孔の寿命は予想外に長く、22 fsを超えており、自由電子モデルの予測を10倍以上上回っている。これは、フェルミ準位付近におけるd状態およびsp状態の散乱断面積が小さいことに起因するとされ、状態密度の増加とバンド内散乱の増大に伴い、バンド中心に向かって寿命が短くなる傾向を示した。

ABSTRACT

We report a high-resolution angle-resolved study of photoemission linewidths observed for Ag(110). A careful data analysis yields k$-resolved upper limits for the inverse inelastic lifetimes of $d$-holes at the X-point of the bulk band structure. At the upper $d$-band edge the hole-lifetime is $τ_h \geq 22 $fs, i.e. more than one order of magnitude larger than predicted for a free-electron gas. Following calculations for $d$-hole dynamics in Cu (I.\ Campillo et al., Phys. Rev. Lett., in press) we interpret the lifetime enhancement by a small scattering cross-section of $d$- and $sp$-states below the Fermi level. With increasing distance to $E_F$ the $d$-hole lifetimes get shorter because of the rapidly increasing density of d-states and contributions of intra-$d$-band scattering processes, but remain clearly above free-electron-model predictions.

研究の動機と目的

• Ag(110)からのdバンド光電子分光の自然幅を高分解能で測定し、d空孔の非弾性散乱寿命を推定すること。
• バルクバンド構造のX点におけるd空孔のk空間分解された非弾性散乱寿命の上界を求める。
• 実験結果と理論的予測を比較することで、貴金属におけるd空孔崩壊の自由電子モデルの妥当性を検証すること。
• 散乱断面積と状態密度がdバンド全域におけるd空孔寿命の傾向に与える寄与を調査すること。
• 遷移金属の励起状態ダイナミクスに関する理論モデルの独立した実験的ベンチマークを提供すること、特にdバンド端近傍に焦点を当てる。

提案手法

• Bessy I貯蔵リングを用いた高分解能角度分解1光子光電子分光を実施した。
• エネルギー分解能ΔE = 27 ± 5 meV、角度分解能Δθ = ±1°を達成し、高いスペクトル忠実度を確保した。
• バンド速度がゼロであるAg(110)バルクバンド構造のX点における光電子分光幅を分析することで、空孔寿命寄与を分離した。
• 実験的に測定した幅Γ_expを用いて、Γ_h = ℏ/τ_hの関係からd空孔の非弾性散乱寿命の上界τ_h⁻¹を導出した。
• 同じ物理的枠組みを用いて、Cuに対する多体計算の理論的予測と実験幅を比較した。
• 対称点において幅が主に空孔寿命に起因すると仮定し、最終状態寄与を最小限に抑えた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Ag(110)のX点におけるd空孔のk空間分解された非弾性散乱寿命の上界は何か？自由電子モデルの予測と比較するとどうなるか？
• RQ2 なぜAg(110)のdバンド上部端におけるd空孔寿命は、自由電子モデルの予測を上回るのか？
• RQ3 フェルミ準位より深い結合エネルギー領域へ進むに従い、d空孔寿命はどのように変化するのか？その背後にある物理的メカニズムは何か？
• RQ4 E_F未満のd状態およびsp状態の散乱断面積が、dバンド端におけるd空孔寿命の増大にどの程度寄与しているか？
• RQ5 Agにおける観測された幅の振るまいは、多体計算で予測されたCuと同様の物理的メカニズムで説明可能か？

主な発見

• Ag(110)のdバンド上部端では、d空孔寿命がτ_h ≥ 22 fsに制限され、自由電子モデルの予測を著しく上回っている。
• dバンド端におけるd空孔幅の測定上界はΓ_h ≤ 30 meVであり、これはτ_h ≥ 22 fsに対応する。
• 結合エネルギーが上昇する（dバンド内部に深くなる）に従い、d空孔寿命は急激に短くなり、E_Fより7.43 eV深い位置ではτ_h ≈ 2 fsに達する。
• 観測された寿命の傾向—dバンド端で長く、バンド中心に向かって短くなる—は、以前にCuで報告されたものと一致しており、共通の物理的メカニズムが存在することを示唆している。
• dバンド端における寿命の増大は、E_F未満のd状態およびsp状態の散乱断面積が小さいことに起因し、崩壊チャネルが抑制されているためである。
• バンド内散乱とE_Fからの距離が増加するに従い増加する状態密度が、崩壊率を増大させ、深い結合エネルギー領域での短い寿命を引き起こしている。