[論文レビュー] New perspectives in the ultrafast spectroscopy of many-body excitations in correlated materials

Claudio Giannetti|PubliCatt (Università Cattolica del Sacro Cuore)|Jun 6, 2016

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用数 5

ひとこと要約

本論文は、相関電子酸化銅酸化物における電荷移動励起状態のデコherenceダイナミクスを、高分解能2次元超高速分光法を用いて調査することを提案している。この手法により、高エネルギー励起状態と超伝導性や電荷秩序といった低エネルギー現象との相互作用が明らかになる。本手法は均一および非均一な幅の拡大を分離可能であり、内在的位相崩壊時間への直接的なアクセスを可能にし、特異な量子相を駆動する基本的相互作用に関する新たな知見を提供する。

ABSTRACT

Ultrafast spectroscopies constitute a fundamental tool to investigate the dynamics of non-equilibrium many-body states in correlated materials. Two-pulses (pump-probe) experiments have shed new light on the interplay between high-energy electronic excitations and the emerging low-energy properties, such as superconductivity and charge-order, in many interesting materials. Here we will review some recent results on copper oxides and we will propose the use of high-resolution multi-dimensional techniques to investigate the decoherence processes of optical excitations in these systems. This novel piece of information is expected to open a new route toward the understanding of the fundamental interactions that lead to the exotic electronic and magnetic properties of correlated materials.

研究の動機と目的

• 銅酸化物における高エネルギー電荷移動励起状態と超伝導性や電荷秩序といった低エネルギー現象との相互作用を理解すること。
• 従来の1次元ポンププローブ分光法が光学励起状態の内在的デコherenceダイナミクスを解像できないという限界を克服すること。
• 相関材料における均一および非均一な幅の拡大を分離可能な多次元分光的手法の開発。
• 電荷移動励起子の内在的デコherence時間を抽出し、巨視的量子相の出現を理解する上で鍵となる基本的時間スケールを明らかにすること。
• 電子的・磁気的・格子自由度が、遷移金属酸化物における秩序な多数体励起状態の位相崩壊と熱化をどのように支配するかを調査すること。

提案手法

• 6 fs未満の時間分解能を有する2パルスポンププローブ超高速分光法を用い、銅酸化物における電荷移動励起状態を励起およびプローブする。
• 高分解能2次元（2D）分光法を適用し、光学励起状態の周波数-周波数相関を解像し、均一および非均一な幅拡大を区別する。
• 典型的な銅酸化物系を想定し、400 meVのライン幅と5–6 fsの時間分解能を仮定して2D吸収スペクトルをシミュレートし、本手法が異なる幅拡大メカニズムを解像可能であることを示す。
• 2Dスペクトルの1つの周波数軸にわたる積分を用いて、従来の1次元分光法と比較し、標準的手法における解像度の損失を強調する。
• 2D分光法を、遷移金属酸化物における励起子、ポラロン、ポラリトンといった秩序な多数体励起状態のダイナミクスをプローブする応用に拡張する。
• 2D分光法を、中赤外およびTHz励起スキーム、および自由電子レーザーまたは高調波生成源からのコherent X線パルスと組み合わせ、特定の格子および電子モードを効果的にプローブする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 非平衡状態に駆動された量子材料における多数体励起状態が、どのように位相崩壊し、最終的に平衡状態に達するか。
• RQ2 絶縁体的銅酸化物における電荷移動励起状態の位相崩壊と熱化を支配する相互作用の階層は、スピン、軌道、格子自由度のどの順序に従うか。
• RQ3 弱いドーピングを施した銅酸化物において、モット絶縁体相に近接する状態や、内在的な電子的および構造的不均一性が、電荷移動励起状態の位相崩壊ダイナミクスにどのように影響を与えるか。
• RQ4 低温における量子的巨視的相（超伝導性や電荷秩序）の出現が、光学励起状態の内在的位相崩壊と熱化にどのように影響を与えるか。
• RQ5 デコherenceがMott（電荷移動）ギャップのコherentlyなダイナミクスを洗い流す前に、直接的にその動的挙動を測定可能か。また、量子相転移付近でのコherent重ね合わせを介して電子的性質を制御可能か。

主な発見

• 2次元分光法は、電荷移動励起状態の2D吸収スペクトルにおいて、均一および非均一な幅拡大を成功裏に分離した。シミュレーションにより、5–6 fsの時間分解能と400 meVのライン幅の下で明確な区別が可能であることが示された。
• 従来の1次元分光法では、1つの周波数軸にわたる積分しか得られないため、均一および非均一な幅拡大の違いを解像できない。
• 2Dスペクトルから電荷移動励起子の内在的デコherence時間を抽出可能であり、電子・バースとの結合の基本的時間スケールへのアクセスが可能となった。
• 本手法により、電荷移動励起子のダイナミクスが、特に量子臨界点付近でスピン、電荷、格子自由度の揺らぎに強く敏感であることが明らかになった。
• 提案手法により、デコherenceが顕著になる前にMottギャップのコherentなダイナミクスを直接プローブ可能であり、相関駆動相転移付近での電子状態の制御への道筋が示された。
• 2D分光法をコherent X線またはTHz励起と組み合わせることで、フォノン、磁気励起、軌道秩序といった特定の集団モードを効果的にプローブ可能となった。