[論文レビュー] Numerical Simulations of the Invar Effect in Fe-Ni, Fe-Pt, and Fe-Pd Ferromagnets

F. Liot, C. Hooley|arXiv (Cornell University)|Aug 14, 2012

Magnetic Properties and Applications被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、強磁性Fe-Ni、Fe-Pt、Fe-Pd合金におけるInvar効果を調査する二段階の計算フレームワークを提案する。温度依存の磁性を記述するイジング模型と、格子定数の関数としての自由エネルギーを密度汎関数理論（DFT）で計算する手法を組み合わせ、実験的に観測された異常に低い熱膨張係数（特にx=0.35付近のFe-Ni合金における歴史的なギュイリーム効果）をうまく再現した。

ABSTRACT

The Invar effect in ferromagnetic Fe-Ni, Fe-Pt, and Fe-Pd alloys is investigated theoretically by means of a computationally efficient scheme. The procedure can be divided into two stages: study of magnetism and calculations of structural properties. In the first stage, an Ising model is considered and fractions of Fe moments which point up as a function of temperature are determined. In the second stage, density-functional theory calculations are performed to evaluate free energies of alloys in partially disordered local moment states as a function of lattice constant for various temperatures. Extensive tests of the scheme are carried out by comparing simulation results for thermal expansion coefficients of Fe1-xNix with x = 0.35, 0.4, ..., 0.8, Fe0.72Pt0.28, and Fe0.68Pd0.32 with measurements. The scheme is found to perform well, at least qualitatively, throughout the whole spectrum of test compounds. For example, the significant reduction of the thermal expansion coefficient of Fe1-xNix as x decreases from 0.55 to 0.35 near room temperature, which was discovered by Guillaume, is reliably reproduced. As a result of the overall qualitative agreement between theory and experiment, it appears that the Invar effect in Fe-Ni alloys can be investigated within the same computational framework as Fe-Pt and Fe-Pd.

研究の動機と目的

• 強磁性Feベース合金におけるInvar効果を研究する計算的に効率的なフレームワークの開発。
• Fe-Ni、Fe-Pt、Fe-Pd合金におけるInvar効果が、同一の理論的モデルで記述可能かどうかの調査。
• Fe-Ni合金においてx=0.35付近で観測される熱膨張係数の異常な低減が、磁気的駆動による構造的安定化に起因するという仮説の検証。
• 複数の組成において、シミュレートされた熱膨張係数と実験データを比較することで、手法の妥当性の評価。
• 化学組成の違いがあるにもかかわらず、Fe-Ni、Fe-Pt、Fe-PdにおけるInvar効果を支配する同一の物理的メカニズムが存在するかどうかの特定。

提案手法

• 二段階の計算的手法を採用する：まず、温度関数として上向きのFeスピンモーメントの割合を計算するイジング模型により磁性をモデル化する。
• 第二に、DFT計算により、さまざまな温度における局所的無秩序モーメント（DLM）状態における合金の自由エネルギーを格子定数の関数として評価する。
• 自由エネルギーへの格子振動寄与を考慮するために、デバイ＝グリューネイゼンモデルを導入する。
• 各温度における自由エネルギーを格子定数に関して最小化することで、平衡格子定数を決定する。
• 非共線磁性や部分的化学相関の明示的取り扱いを避ける代わりに、有効磁気モーメントとDFTに基づくエネルギー評価に依存する。
• 熱膨張係数は、平衡格子定数の温度依存性から導出する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Fe-Ni、Fe-Pt、Fe-Pd合金におけるInvar効果は、統一された計算フレームワークで記述可能か？
• RQ2 室温付近でxが0.55から0.35に減少するFe1-xNi xにおける熱膨張係数の低減は、モデルが予測するように磁気フラクチュエーションに起因するか？
• RQ3 DFT-イジング手法は、無秩序fcc Feベース強磁性体における実験的熱膨張傾向をどの程度再現するか？
• RQ4 温度上昇に伴う磁気モーメントの低減が、これらの系におけるInvar効果の主要因であると見なせるか？
• RQ5 電子構造の違いがあるにもかかわらず、Fe-Ni、Fe-Pt、Fe-PdにおけるInvar挙動を同じ物理的メカニズムが説明可能か？

主な発見

• 本モデルは、広い温度範囲においてFe0.65Ni0.35、Fe0.72Pt0.28、Fe0.68Pd0.32における異常に低い熱膨張係数をうまく再現した。
• ギュイリームが最初に発見した、xが0.55から0.35に減少するFe1-xNi xにおける室温付近の熱膨張係数の顕著な低減は、シミュレーションでも信頼性高く再現された。
• x=0.35におけるFe1-xNi xの0 Kでの計算格子定数は、ヴェガード則から-0.14%のずれを示し、実験値の-0.08%とよく一致した。
• x=0.35から0.80の範囲におけるFe1-xNi xおよびさまざまな温度におけるFe0.72Pt0.28とFe0.68Pd0.32について、実験的熱膨張係数と定性的に一致した。
• フレームワークは磁気モーメントの温度依存性とその構造的安定性への影響を捉えており、磁性がInvar効果の中心的要因であることを示唆している。
• 静的イオンのずれや非共線磁性を無視する簡略化仮定があるにもかかわらず、本手法は実験観察と一貫した結果をもたらし、Invar効果の研究に有効であると支持する。