[論文レビュー] Observation of Griffiths-like phase in the quaternary Heusler compound NiFeTiSn

S. Chatterjee, S. Giri+4 more|arXiv (Cornell University)|Apr 28, 2022

Heusler alloys: electronic and magnetic properties参考文献 87被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、反強磁性の基底状態とスピンがずれた秩序を示す、3d遷移金属を基にした四元系ヒュースラー化合物NiFeTiSnにおいて、Griffiths様相の初回観察を報告する。この相はFeとTiサイト間の反位置換不純物に起因し、ネール温度を超えて短距離強磁性クラスターが形成される。X線回折、磁気測定、モースバウアー分光法により確認された。

ABSTRACT

The quaternary Heusler compound NiFeTiSn can be considered to be derived from the exotic pseudogap-compound Fe2TiSn by the replacement of one Fe atom by Ni. In contrast to Fe2TiSn, which shows a disorder-induced ferromagnetic phase, the ground state of NiFeTiSn is antiferromagnetic with the signature of spin canting. Interestingly, NiFeTiSn shows a Griffiths-like phase characterized by isolated ferromagnetic clusters before attaining the antiferromagnetic state. The Griffiths-like phase is possibly associated with the antisite disorder between Fe and Ti sites as evident from our powder X-ray diffraction study. The compound also shows rather an unusual temperature dependence of resistivity, which can be accounted for by the prevailing structural disorder in the system. NiFeTiSn turned out to be a rare example where a Griffiths-like phase is observed in a semiconducting 3d transition metal-based intermetallic compound with an antiferromagnetic ground state.

研究の動機と目的

• ニッケル置換によってペシューガップ化合物Fe2TiSnから得られる四元系ヒュースラー化合物NiFeTiSnの磁気的および電子的性質を調査すること。
• 長距離強磁性秩序が存在しない状況においても、短距離磁気相関が観測される異常な磁気的挙動の原因を特定すること。
• 特に反位置換欠陥に起因する構造的不純物が、非強磁性基底状態系におけるGriffiths様相の出現に果たす役割を調査すること。
• 構造的および電子的不純物と関連して、NiFeTiSnにおける異常な抵抗率挙動を理解すること。
• NiFeTiSnが、反強磁性秩序を示す3d遷移金属を基にした金属間化合物として、Griffiths様相を示す稀な例であることを確立すること。

提案手法

• NiFeTiSnの結晶構造解析と反位置換不純物の検出のため、リエーティルド精査を用いた粉末X線回折(PXRD)。
• SQUID磁気測定を用いて、磁気転移温度の決定と、スピンがずれた秩序を示す反強磁性基底状態の確認。
• 300 Kおよび80 Kでのモースバウアー分光法により、局所的なFe環境を調べ、磁気的クラスターの存在を検証。
• 温度依存的抵抗率の分析により、電子的輸送挙動と構造的・磁気的不純物との相関を調査。
• ヒュースラー化合物における不純物誘起強磁性の理論的モデルと比較。
• スレーター＝ポールティング則およびDFTに基づく予測を用い、予想される非磁性基底状態と観測された磁気的挙動の対比を検討。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 NiFeTiSnは、長距離反強磁性秩序温度を超えて、短距離強磁性クラスターを示すGriffiths様相を示すか？
• RQ2 長距離強磁性秩序が存在しない状況においても、観測された磁気的相関の起源は何か？
• RQ3 FeとTiサイト間の反位置換不純物が、NiFeTiSnの磁気的および電子的性質にどのように影響を及ぼすか？
• RQ4 なぜNiFeTiSnは275 K未満でCurie-Weiss則に従わない磁気的応答を示し、これはGriffiths相とどのように関連するか？
• RQ5 NiFeTiSnにおける構造的不純物が、その異常な抵抗率温度依存性をどの程度説明できるか？

主な発見

• NiFeTiSnは、反強磁性基底状態を有するが、約275 Kまで短距離強磁性相関が持続するGriffiths様相を示す。
• 化合物はネール温度(TN)が約7 Kであることを示し、低温で長距離反強磁性秩序が存在することを示している。
• 粉末X線回折とリエーティルド精査により、FeとTiサイト間の顕著な反位置換不純物が確認され、これがGriffiths様相の出現と強く相関していることが判明した。
• 300 Kでのモースバウアー分光法では、四重極分裂が約0.73 mm/sの二重線スペクトルが観測され、Feが磁気的不規則環境に置かれていることを示している。一方、80 Kでのスペクトルは明確な磁気的ハイパーファイン分裂を示し、長距離磁気秩序の存在を確認した。
• NiFeTiSnの抵抗率は、100 K付近で最小値を示す非単調な温度依存性を示し、構造的および電子的不純物に起因するとされ、変動範囲ホッピングまたはアンドリュー・ローカリゼーションと整合的である。
• NiFeTiSnは、反強磁性秩序を示す3d遷移金属を基にした半導体的金属間化合物として、Griffiths様相を示す稀な例であると特定され、酸化物や希土類元素系にとどまらない現象の範囲拡大に寄与した。