[論文レビュー] On the interpretation of manifold ultrafast dynamics in supported graphene

Rustam Gatamov, Andrey Baydin+2 more|arXiv (Cornell University)|Aug 2, 2018

Photonic and Optical Devices参考文献 59被引用数 10

ひとこと要約

本研究は、炭素真空蒸着法（CVD）で作製したグラフェンを石英基板上に支持させた系に対して、さまざまな励起フラクチュエーションを用いたポンププローブ分光法を用いて、超高速キャリアおよびフォノン動態を調査した。中程度の励起フラクチュエーション領域において、内部および外部帯遷移の競合が原因で、微分透過率の減衰時間定数が逆説的にも1桁減少することが明らかになった。これは、現象論的二重指数関数的フィッティングが緩和ダイナミクスを誤解する可能性があることを示しており、両遷移タイプを組み込んだ物理的モデルを用いることで、励起フォノンの緩和時間定数がフラクチュエーションに応じて増加するより正確な推定値が得られることを示している。

ABSTRACT

Understanding the ultrafast carrier dynamics of graphene on a substrate is a fundamental step in the development of graphene based opto-electronic devices. Here, we present ultrafast pump-probe measurements of supported graphene on quartz for a range of pump fluences that enable us to observe both decreased and enhanced probe transmission regimes on a femtosecond timescale. Unexpectedly, at an intermediate pump fluence, an order of magnitude decrease in the relaxation time constant of the differential transmission is observed. By employing a number of different models to interpret our experimental data, we demonstrate the importance of considering both intra- and inter-band contributions to the dynamical optical conductivity in order to extract a more physical relaxation time constant of hot optical phonons.

研究の動機と目的

• 支持されたグラフェンにおける超高速キャリアおよびフォノン緩和ダイナミクスを理解すること。これは、オプトエレクトロニクス素子の設計にとって極めて重要である。
• 現象論的フィッティングモデルの使用に起因する報告された緩和時間定数の不一致を解消すること。
• 内部および外部帯遷移の相互作用が、さまざまなポンプフラクチュエーションにおいて微分透過率に与える影響を調査すること。
• 基板上に支持されたグラフェンにおける熱的光学フォノン緩和時間の抽出に、より物理的に妥当なモデルを確立すること。

提案手法

• CVDで作製したグラフェンを石英基板に転写し、120 fsのTi:Sapphireパルス（800 nm、1.55 eV）を用いた透過型超高速ポンププローブ分光法を実施した。
• 微分透過率信号は、4 kHzのチョッパーを用いたロックインアンプで測定した。
• データは、ガウスパルスで畳み込み処理を施した二重指数関数的減衰モデルにフィットさせ、速やかな（τ1）および遅い（τ2）減衰成分を抽出した。
• 電子-フォノン結合の物理的モデルを構築し、電子温度および光学フォノン温度の連立したレート方程式を解いた。電子-フォノンおよびフォノン-フォノン結合のパラメータとしてα、β、γを用いた。
• 光学伝導度への内部帯および外部帯寄与を組み込み、これらの符号が反対であるため、合計微分伝導度はこれらの寄与の和として導出された。
• 理論的予測を実験データと比較し、真の熱的光学フォノン緩和時間τopを抽出した。このτopは、ポンプフラクチュエーションに伴い増加することが判明した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 支持されたグラフェンにおける微分透過率応答は、ポンプフラクチュエーションの範囲でどのように変化するか。特に中程度のフラクチュエーション領域でどうなるか。
• RQ2 なぜ微分透過率の減衰時間定数が、通常の傾向とは逆に中程度のフラクチュエーション領域で予期しない最小値を示すのか。
• RQ3 現象論的二重指数関数的フィッティングが、グラフェンにおける熱的キャリアおよびフォノンの真の緩和ダイナミクスをどの程度誤解するのか。
• RQ4 内部帯および外部帯光学遷移が、符号が反対の寄与を示す微分伝導度にどのように寄与し、観測されたダイナミクスにどのような合成効果をもたらすのか。
• RQ5 内部および外部帯寄与を両方とも考慮した場合、緩和時間定数の正しい物理的解釈は何か。

主な発見

• 中程度のポンプフラクチュエーション（21 µJ/cm²）において、微分透過率の減衰時間定数が、低フラクチュエーションおよび高フラクチュエーション領域と比較して1桁減少した。
• 観察された減衰時間の最小値は、光学伝導度において符号が反対の寄与を示す内部および外部帯遷移の競合によるものであると特定された。
• 現象論的二重指数関数的フィッティングは、抽出された遅い減衰時間定数（τ2）に誤った傾向をもたらし、フラクチュエーションが増加するにつれて減少する傾向を示すが、これは物理的に正しい傾向とは逆である。
• 物理的モデルから抽出された真の熱的光学フォノン緩和時間τopは、ポンプフラクチュエーションに伴い増加し、理論的予測と整合的であった。
• 本研究は、内部および外部帯寄与の両方を無視すると、基板上に支持されたグラフェンにおける超高速ダイナミクスの解釈が誤られることを示している。
• 本研究の結果は、グラフェン系のトランスジェネリック透過率解析において、純粋に経験的フィッティングではなく、物理的根拠に基づいたモデルの使用が不可欠であることを強調している。