[論文レビュー] Optical Absorption in C_70 and C_76: Effects of Symmetry Reduction

Kikuo Harigaya, Shuji Abe|arXiv (Cornell University)|Jan 8, 1994

Advanced Mathematical Theories and Applications被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、長距離クーロン相互作用を含むタイトバインディングモデルを用いてC_70およびC_76の光学吸収スペクトルを計算し、C_70の溶液中測定データと良好な一致を示した。主な発見は、C_70のD_5h対称性からC_76の低い対称性への対称性の低下が、縮退の低下と電子状態の混合の増加により、ピークの幅広がりや分裂を引き起こし、スペクトル形状に顕著な変化をもたらす点にある。

ABSTRACT

Optical absorption spectra of C_70 and C_76 are calculated by a tight binding model with a long ranged Coulomb interaction. The spectrum of C_70 is in overall agreement with the experiment of molecules in a solution. The variations of the spectral shape are discussed relating with the symmetry reduction from C_70 to C_76.

研究の動機と目的

• C_70およびC_76fullereneの対称性低下下における電子的光学応答を理解すること。
• C_70のD_5h対称性からC_76の低い対称性に低下することによる光学吸収スペクトルへの影響を調査すること。
• 理論的光学吸収スペクトルをモデル化し、C_70の溶液中測定データと比較すること。
• 長距離クーロン相互作用による電子相関の役割が吸収特徴をどのように形作るかを分析すること。
• 対称性の破れに起因する電子状態の分裂と縮退の解消を根拠に、スペクトル変動を説明すること。

提案手法

• C_70およびC_76のπ電子系を記述するためにタイトバインディングモデルを採用した。
• 電子相関効果を考慮するため、電子間の長距離クーロン相互作用を組み込んだ。
• スペクトル計算の入力として、C_70（D_5h対称性）およびC_76（対称性が低下）の分子構造を用いた。
• 得られたハミルトニアンを解き、電子準位および遷移双極子モーメントを算出した。
• 遷移行列要素を用いて、光子エネルギーの関数として光学吸収スペクトルを計算した。
• 理論的スペクトルをC_70の溶液中測定データと比較した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 C_70（D_5h）からC_76への対称性の低下が光学吸収スペクトルにどのように影響するか？
• RQ2 長距離クーロン相互作用を含めることで、C_70の実験的吸収データとの一致度がどの程度向上するか？
• RQ3 C_70と比較してC_76におけるピークの幅広がりや分裂の電子的起源は何か？
• RQ4 低い対称性に起因する縮重度の低下と軌道混合の変化が光学遷移にどのように影響するか？
• RQ5 電子相関を含むタイトバインディングモデルは、これらのfullereneの溶液中光学スペクトルを定量的に再現できるか？

主な発見

• 理論的光学吸収スペクトルは、C_70の実験的溶液中測定データと全体的に良好な一致を示した。
• C_76における対称性の低下は、縮退した電子状態の解消に起因し、C_70に観察されたピークの分裂と幅広がりを引き起こした。
• スペクトル特徴、特にピークの強度と位置を正確に記述するには、長距離クーロン相互作用の取り入れが不可欠である。
• C_76におけるスペクトル変化は、電子状態の混合の増加と対称性に起因する縮重度の低下に起因する。
• モデルは、C_70からC_76への吸収スペクトルの進化における定性的および準定量的傾向をうまく捉えた。
• 計算されたスペクトルは、可視領域における状態密度および遷移確率が対称性の低下により顕著に変化することを示唆している。