[論文レビュー] Oxygen-vacancy-induced charge carrier in n-type interface of LaAlO3 overlayer on SrTiO3 (001): interface vs bulk doping carrier

Yun Li, Sutassana Na Phattalung+2 more|ArXiv.org|Dec 24, 2009

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、DFT計算を用いて、LaAlO3 (LAO) 表面における酸素空孔が優先的に生成され、LAO/STO(001)界面で二次元電子ガスを誘起することを示した。最大キャリア密度は 0.5 e/2-d.u.c. である。LAO内の空孔は界面キャリアを生成し、極性電場をスクリーニングするが、STO内の空孔はスクリーニング効果のないバルクキャリアを生成する。空孔濃度が 2-d.u.c. 当たり 1/4 を超えると表面が金属的になる。

ABSTRACT

We investigated the role of oxygen vacancy in n-type interface of LaAlO3 (LAO) overlayer on SrTiO3 (STO) (001) by carrying out density-functional-theory calculations. Comparing the total energies of the configurations with one vacancy in varying locations we found that oxygen vacancies favor to appear first in LAO surface. These oxygen vacancies in the surface generate a two-dimensional distribution of carriers at the interface, resulting in band bending at the interface in STO side. Dependent on the concentration of oxygen vacancies in LAO surface, the induced carrier charge at the interface partially or completely compensates the polar electric field in LAO. Moreover, the electronic properties of oxygen vacancies in STO are also presented. Every oxygen vacancy in STO generates two electron carriers, but this carrier charge has no effect on screening polar field in LAO. Band structures at the interface dependent on the concentrations of oxygen vacancies are presented and compared with experimental results.

研究の動機と目的

• DFT計算を用いて、LaAlO3/SrTiO3(001)ヘテロ構造における酸素空孔の好ましい配置を特定すること。
• LAOおよびSTO層における酸素空孔が誘起する電荷キャリアの起源と分布を解明すること。
• 酸素空孔濃度が界面キャリア密度およびバンド湾曲に与える影響を調査すること。
• LAO内の空孔から生じる界面キャリアと、STO内の空孔から生じるバルクキャリアが、LAO内の極性電場に与えるスクリーニング効果の違いを明確にすること。
• 空孔の位置と濃度に基づいて、実験的に観察されたLAO/STO界面における二次元と三次元キャリア分布の遷移を説明すること。

提案手法

• GGA-PBE関数とPAW擬ポテンシャルを用いたスピン極性密度汎関数理論（DFT）計算をVASPコードで実施した。
• LAO/STO(001)の(2×2)スーパーセルを構築し、酸素空孔をLAO表面、LAO準表面、STO表面、STO準表面の各部位に配置した。
• 全空孔配置の全エネルギーを計算し、熱力学的に好ましい配置を特定した。
• 電子構造、バンド分散、および電荷密度分布を分析して、キャリアの局在化とチタン 3d 軌道との混合を同定した。
• STO層にわたる統合キャリア密度プロファイルを計算し、界面的（2次元）および拡張的（3次元）キャリア成分を区別した。
• バンド湾曲およびポテンシャルプロファイルを用いて、伝導帯内にアーリー関数に類似した量子井戸状態の形成をモデル化した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 LAO/STO(001)ヘテロ構造において、酸素空孔はLAO表面、STO基板、それとも界面層内に好ましく生成されるのか？
• RQ2 LAO内の酸素空孔濃度が界面に誘起されるキャリア密度およびその結果生じるバンド構造に与える影響は何か？
• RQ3 LAO内の空孔がLAO層内の極性電場をスクリーニングする程度は、STO内の空孔と比較してどの程度か？
• RQ4 LAO内の空孔が誘起するキャリアの空間的分布は、2次元的か3次元的か？一方、STO内の空孔からのキャリアは？
• RQ5 どの空孔濃度でLAO表面が金属的になるのか？また、局所的表面導電性の原因は何か？

主な発見

• DFT計算による全エネルギーが最小となることから、酸素空孔はLAO表面層に優先的に生成することが確認された。
• LAO表面に存在する酸素空孔は、界面で最大 0.5 e/2-d.u.c. の二次元電子ガスを生成する。
• LAO空孔濃度が 2-d.u.c. 当たり 1/4 未満の間は、LAO内でのバンドは界面から表面に向かって上昇する傾きを示すが、1/4以上ではバンドが平坦化し、金属的表面挙動を示す。
• 界面キャリア成分はチタン 3d_{xy} 軌道が支配的であり、界面付近に局在化した2次元状態を形成するが、STO内の拡張キャリアはすべての t_{2g} 軌道（d_{xy}、d_{yz}、d_{zx}）にわたる。
• STO内の酸素空孔は1空孔あたり2個の電子キャリアを生成するが、これらはLAO内の極性電場のスクリーニングに寄与しない。
• 高濃度の空孔では、STO内のキャリア分布は三次元的となり、14番目の層（界面から約5 nm）にピークを示す。これは、実験的AFM測定で観察された数マイクロメートルにわたる指数関数的減衰と整合的である。