[論文レビュー] Phonon-assisted spin splitting in centrosymmetric crystals

Bartomeu Monserrat, David Vanderbilt|arXiv (Cornell University)|Nov 16, 2017

Crystallography and Radiation Phenomena被引用数 5

ひとこと要約

本論文は、時間反転対称性および空間反転対称性によって保護される中心対称結晶におけるスピン縮退が、格子振動（フォノン）とスピン軌道結合を組み合わせた動的メカニズムによって解ける可能性を提唱する。CsPbCl₃における第一原理計算により、350 Kで約100 meVの頑健なスピン分裂が確認され、フォノンによって誘導される有効なラシバ型項に起因するもので、スピントロニクスおよびオプトエレクトロニクス応用のための材料範囲を顕著に拡大する。

ABSTRACT

For static crystals it is well known that electronic states are doubly degenerate in their spin degree of freedom in the presence of time reversal and inversion symmetries. This degeneracy can only be lifted by either (i) breaking time reversal symmetry, for example in a ferromagnet, or (ii) breaking inversion symmetry and having spin orbit coupling, for example in the Rashba effect. We propose that spin degeneracy can be lifted in time reversal and inversion symmetric crystals with a combination of lattice vibrations and spin-orbit coupling. We demonstrate this effect in the cubic perovskite CsPbCl$_3$ by performing first principles calculations of the finite temperature band structure, which, in accordance with our prediction, undergoes spin splitting. We also suggest optical and photoemission experiments to examine our predictions. This new understanding dramatically expands the range of materials that can exhibit spin splitting, with potential applications in a variety of technologies such as spintronics and photovoltaics.

研究の動機と目的

• 時間反転対称性および空間反転対称性を破らずに中心対称結晶におけるスピン縮退が解けないという従来の見解に挑戦すること。
• スピン軌道結合と格子振動（フォノン）の組み合わせが、このような系において動的スピン分裂を誘起できることを示すこと。
• 2バンドモデルと調和近似を用いたフォノン補助スピン分裂の理論的枠組みを提供すること。
• 立方晶ペロブスカイトCsPbCl₃における第一原理計算を通じて、このメカニズムを検証すること。
• ARPES、光学吸収、および準領域電導度を用いた実験的探索手法を提案し、実材料におけるこの効果の検出を可能にすること。

提案手法

• ボルン＝オッペンハイマー近似の下で2バンドモデルを構築し、フォノン振幅（u₁, u₂, u₃）がスピン軌道結合項 𝒫H_SOC = λ_SOC ∑ᵢⱼₖ εᵢⱼₖ uᵢ kⱼ σₖ を介して結合するハミルトニアンを導入する。
• このモデルはk₃方向にラシバ型ハミルトニアンに簡略化され、𝒫H_SOC = λ_SOC k₃ (u₁σ₂ − u₂σ₁) となり、スピン分裂分散 ε±(k₃) = (ħ²k₃²)/(2m) ± λ_SOC k₃ √(u₁² + u₂²) を得る。
• ガウス分布に従うフォノン振幅（u₁, u₂）について、温度および量子平均化を実行する。密度関数は |φ(u;T)|² = (1/√(2πs²(T))) exp(−u²/(2s²(T))) で与えられ、s²(T) = (ħ/2Mω) coth(ħω/2k_BT) である。
• 結果として得られるバンドエネルギー分布はレイリー分布に従う：n(ε) = |ε − ε₀|/μ² exp(−(ε − ε₀)²/(2μ²))、ここで μ² = s²(T)λ_SOC²k₃² である。
• 第一原理計算は、350 KにおけるCsPbCl₃の2×2×2スーパーセルを用い、ブリユアンゾーン内の振動モードについて熱平均化を実施。
• 静的核と熱平均フォノン配置の両方についてバンド構造を計算し、DFTによるバンドギャップの過小評価を補正するため2.0 eVのシフトを適用する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 時間反転対称性および空間反転対称性を保ったまま、スピン縮退が解けるか？
• RQ2 スピン軌道結合と組み合わせた格子振動（フォノン）が、スピン分裂を可能にする役割は何か？
• RQ3 実際の材料、例えばCsPbCl₃におけるフォノン補助スピン分裂はどの程度の大きさに達するか？
• RQ4 この動的スピン分裂を検出するための実験的シグナチャーは何か？
• RQ5 ブリユアンゾーン全体にわたる振動モードの現実的なサンプリングのもとでも、この効果は持続するか？

主な発見

• 350 KにおけるCsPbCl₃では、フォノン補助スピン分裂が約100 meVに達することが予測され、スピン軌道結合と熱的格子振動の相乗作用に起因する。
• 静的結晶ではスピン分裂が存在しないが、フォノン配置の熱平均化によって出現し、動的起源であることが確認された。
• 2×2×2のフォノンブリユアンゾーングリッドを用いても、スピン分裂は頑健に維持され、約100 meVの値を示した。
• 3×3×3グリッドでも同様のスピン分裂が得られ、より細かいサンプリング下でも収束性および安定性が確認された。
• CsPbCl₃のR点における伝導帯最小値では、静的状態では直接ギャップであったが、スピン分裂によりわずかに間接ギャップに変化した。
• スピン分裂バンド間の準領域吸収や、吸収スペクトルにおけるバンドギャップ挙動の変化といった光学的プローブが、検出可能なシグナチャーとして提案された。