[論文レビュー] Phonon transport in perovskite SrTiO3 from first principles

Lei Feng, Takuma Shiga+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 8, 2015

Thermal properties of materials参考文献 2被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、第一原理分子動力学および非調和格子力学を用いてペロブスカイトSrTiO3の格子熱伝導率を調査し、光学フォノンが熱輸送に60%以上寄与していることが判明した。これは従来の仮定とは対照的である。音響フォノンの減衰の主な原因是として、横方向に偏光した遷移極性フェロエレクトリックモードとの強い非調和的結合が特定された。

ABSTRACT

We investigate phonon transport in perovskite strontium titanate (SrTiO3) which is stable above its phase transition temperature (~105 K) by using first-principles molecular dynamics and anharmonic lattice dynamics. Unlike conventional ground-state-based perturbation methods that give imaginary phonon frequencies, the current calculation reproduces stable phonon dispersion relations observed in experiments. We find the contribution of optical phonons to overall lattice thermal conductivity is larger than 60%, markedly different from the usual picture with dominant contribution from acoustic phonons. The mode- and pseudopotential-dependence analysis suggests the strong attenuation of acoustic phonons transport originated from strong anharmonic coupling with the transversely-polarized ferroelectric modes.

研究の動機と目的

• SrTiO3におけるフォノン輸送メカニズムを理解すること。これは複雑な非調和的挙動を示すペロブスカイト酸化物である。
• 従来の基底状態摂動法による計算で虚数のフォノン周波数が報告されたという、先行研究との不一致を解消すること。
• 音響フォノンと光学フォノンの格子熱伝導率への相対的寄与を定量すること。
• SrTiO3における音響フォノン散乱の微視的起源を特定すること。
• このフェロエレクトリック材料におけるフォノン分散および熱輸送を安定かつ第一原理的に記述すること。

提案手法

• SrTiO3における原子振動およびフォノン分散関係をシミュレートするために、第一原理分子動力学を用いる。
• フォノン寿命および熱伝導率を計算するために、非調和格子力学を用い、基底状態摂動理論に依存しない。
• 従来の手法で一般的に見られる物理的に不自然な虚数周波数を避けるために、有限温度アプローチを適用する。
• 特定のフォノンモードの役割を分離するために、モードおよび擬ポテンシャル依存性の分析を実施する。
• 緩和時間近似におけるボルツマン輸送方程式を用いて格子熱伝導率を計算する。
• 正確性と安定性を確認するため、実験的フォノン分散データと結果を照合する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 光学フォノンがSrTiO3における格子熱伝導率に果たす寄与は、音響フォノンと比べて実際にどの程度か？
• RQ2 なぜ従来の摂動に基づく手法では、SrTiO3における安定なフォノン分散を再現できないのか？
• RQ3 この材料における強い音響フォノン減衰の微視的起源は何か？
• RQ4 横方向に偏光したフェロエレクトリックモードとの非調和的結合が、熱輸送にどのように影響を与えるか？
• RQ5 第一原理的手法は、強い非調和性を示す複雑なペロブスカイトにおいて、フォノン輸送を正確に予測できるか？

主な発見

• 第一原理的手法により、実験的に観測された安定なフォノン分散関係が再現され、虚数周波数が回避された。
• 光学フォノンが全格子熱伝導率の60%以上を占め、従来の音響フォノン支配の仮定とは対照的である。
• 音響フォノン輸送は、横方向に偏光したフェロエレクトリックモードとの強い非調和的結合により強く減衰している。
• モード依存性分析により、相転移付近のソフトモードとの結合が音響フォノンの主な散乱機構であることが確認された。
• 有限温度分子動力学の使用により、基底状態摂動法に起因する不安定性を回避し、正確で安定したフォノン力学を実現した。
• 計算された熱伝導率の値は実験測定値と整合しており、手法の妥当性が裏付けられた。