[论文解读] Polaron formation in the optimally doped ferromagnetic manganites La0.7Ba0.3MnO3 and La0.7Ba0.3MnO3

Y. Chen, B. G. Ueland+4 more|ArXiv.org|Oct 9, 2008

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 8

一句话总结

本研究利用弹性与非弹性中子散射，表明在最佳掺杂的La0.7Sr0.3MnO3和La0.7Ba0.3MnO3的铁磁态中，动态纳米尺度极化子在远低于其居里温度时即刻形成。与La0.7Ca0.3MnO3不同，这些极化子保持动态特性，不会锁定为静态晶格有序，从而解释了这些材料中铁磁相变的二级特性。

ABSTRACT

The nature of the polarons in the optimally doped colossal magnetoresistive (CMR) materials La0.7Ba0.3MnO3 (LBMO) and La0.7Sr0.3MnO3 (LSMO) is studied by elastic and inelastic neutron scattering. In both materials, dynamic nanoscale polaron correlations develop abruptly in the ferromagnetic state. However, the polarons are not able to lock-in to the lattice and order, in contrast to the behavior of La0.7Ca0.3MnO3. Therefore ferromagnetic order in LBMO and LSMO survives their formation, explaining the conventional second order nature of the ferromagnetic--paramagnetic transition. Nevertheless, the results demonstrate that the fundamental mechanism of polaron formation is a universal feature of these ferromagnetic perovskite manganites.

研究动机与目标

• 研究最佳掺杂铁磁锰氧化物La0.7Sr0.3MnO3与La0.7Ba0.3MnO3中极化子的性质。
• 确定这些材料中的极化子是否像已知具有第一级铁磁相变的La0.7Ca0.3MnO3那样形成静态有序相。
• 理解为何尽管存在纳米尺度非均匀性，LSMO与LBMO中的铁磁相变仍保持二级特性。
• 阐明在这些铁磁锰氧化物中缺乏长程晶格有序时，极化子动力学的作用。
• 比较不同A位掺杂元素（Ca、Sr、Ba）在钙钛矿型锰氧化物中极化子特性的差异。

提出的方法

• 在NIST中子研究中心的BT-7与BT-9热中子三轴谱仪上，对La0.7Sr0.3MnO3与La0.7Ba0.3MnO3单晶进行了弹性与非弹性中子散射实验。
• 在低于至高于居里温度（TC）的温度范围内收集中子数据，以探测极化子关联的演化。
• 将非弹性散射强度拟合为线性背景加高斯峰，以提取极化子激发信号。
• 在扣除玻色-爱因斯坦热因子后，分析积分强度与峰宽的温度依赖性，以分离本征关联行为。
• 假设为高斯形状，从峰宽估算关联长度，发现在整个测量温度范围内约为1 nm。
• 将结果与先前关于La0.7Ca0.3MnO3的研究进行对比，以区分静态与动态极化子行为及其对磁相变的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 在最佳掺杂铁磁锰氧化物La0.7Sr0.3MnO3与La0.7Ba0.3MnO3中，动态纳米尺度极化子是否在居里温度以下形成？
• RQ2 为何LSMO与LBMO中的铁磁相变即使在极化子形成后仍保持二级特性，而LCMO中却变为一级？
• RQ3 LSMO与LBMO中的极化子是静态还是动态的？它们是否锁定于晶格以形成长程有序相？
• RQ4 LSMO与LBMO中极化子关联的强度与尺寸与La0.7Ca0.3MnO3相比如何定量比较？
• RQ5 控制这些铁磁金属体系中极化子形成温度的因素是什么？为何LSMO与LBMO中的形成温度低于LCMO？

主要发现

• 在La0.7Sr0.3MnO3与La0.7Ba0.3MnO3的铁磁态中，动态纳米尺度极化子在远低于其居里温度（分别为351 K与336 K）时即刻形成。
• 非弹性中子散射信号在约8 meV处呈现为尖锐峰，其强度与宽度与温度无关，表明关联长度稳定在约1 nm。
• 在观测到散射的整个温度范围内，极化子关联长度保持约1 nm不变，表明纳米尺度非均匀性持续存在。
• 在LSMO或LBMO中未观察到静态极化子有序，且无低能声子模的存在证实散射完全源于动态极化子关联。
• 极化子散射强度（与极化子数量相关）在LCMO、LSMO与LBMO中量级相当，尽管A位阳离子与转变温度存在差异。
• 铁磁态保持稳定且为二级相变，是因为极化子未凝聚为静态玻璃相，而这一点在La0.7Ca0.3MnO3中则会截断铁磁性。