[論文レビュー] Predictability as a probe of manifest and latent physics: The case of atomic scale structural, chemical, and polarization behaviors in multiferroic Sm-doped BiFeO3

Maxim Ziatdinov|arXiv (Cornell University)|Mar 19, 2020

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ひとこと要約

本研究では、原子分解能STEMデータを用いて構造的・化学的および分極行動をマッピングすることで、SmドープBiFeO3における顕在的および隠れた物理的メカニズムを調査する予測フレームワークとしてガウス過程（GP）回帰を導入する。予測可能性と局所分極場における不確実性が、相転移境界付近での相の誤予測や組成フラクチュエーションといった隠れたメカニズムを暴露し、線形モデルを上回るGPの優位性と、観測されなかった秩序の解明を示す。

ABSTRACT

The predictability of a certain effect or phenomenon is often equated with the knowledge of relevant physical laws, typically understood as a functional or numerically derived relationship between the observations and known states of the system. Correspondingly, observations inconsistent with prior knowledge can be used to derive new knowledge on the nature of the system or indicate the presence of yet unknown mechanisms. Here we explore the applicability of Gaussian Processes (GP) to establish predictability and uncertainty of local behaviors from multimodal observations, providing an alternative to this classical paradigm. Using atomic-resolution Scanning Transmission Electron Microscopy (STEM) of multiferroic Sm-doped BiFeO3 across a broad composition range, we directly visualize the atomic structure and structural, physical, and chemical order parameter fields for the material. GP regression is used to establish the predictability of the local polarization field from different groups of parameters, including the adjacent polarization values and several combinations of physical and chemical descriptors, including lattice parameters, column intensities, etc. We observe that certain elements of microstructure including charged and uncharged domain walls and interfaces with the substrate are best predicted with specific combinations of descriptors, and this predictability and their associated uncertainties are consistent across the composition series. The associated generative physical mechanisms are discussed. We argue that predictability and uncertainty in observational data offers a new pathway to probe the physics of condensed matter systems from multimodal local observations.

研究の動機と目的

• 複雑な酸化物における顕在的および隠れた物理的メカニズムを、局所観測量の予測可能性と不確実性を用いたデータ駆動型アプローチで探求すること。
• 競合する秩序パラメータを有する原子的不規則性を示す多フェロイック酸化物を記述する古典的モデルの限界を克服すること。
• 特定の物理的および化学的記述子の組み合わせが、局所分極やドメイン壁・界面といった微細構造的特徴の予測可能性をどのように支配するかを同定すること。
• GP予測の不確実性が、組成フラクチュエーションなどの観測されないまたは隠れた物理的現象を検出するための代理指標として機能できるかを検討すること。
• GP回帰が観測された行動だけでなく、観測されなかった相の秩序化を予測できることを示し、メカニズム発見の新たな道筋を示すこと。

提案手法

• SmドープBiFeO3の広範な組成範囲において、原子的構造、格子定数、コラム強度、分極場の空間的分解能を有するデータを抽出するために、原子分解能走査型透過電子顕微鏡（STEM）を用いた。
• 隣接する分極値、格子定数、モル体積、および角度歪みを含む複数の入力記述子から局所分極場の予測可能性をモデル化するために、ガウス過程（GP）回帰を用いた。
• マルチモーダルな局所観測量を用いてGPモデルを訓練し、交差検証と不確実性の定量化を用いてその予測性能を評価した。
• 非線形的・確率的モデリングの複雑な物理的依存関係を捉える価値を評価するために、GP予測を線形相関モデルと比較した。
• 予測の不確実性を分析し、組成フラクチュエーションや考慮されていない相互作用を含む、潜在的メカニズムを有する領域を同定した。
• ドメイン壁（180°）、帯電ドメイン壁、基板界面などの異なる微細構造的特徴に対して、特化した記述子セットを用いてモデルの性能を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 GP回帰における予測可能性と不確実性は、複雑で不規則な多フェロイック酸化物における隠れた物理的メカニズムを露呈できるか？
• RQ2 SmドープBiFeO3における異なる微細構造的特徴において、物理的および化学的記述子のどの組み合わせが局所分極行動を最もよく予測するか？
• RQ3 GP回帰の性能は、複雑な酸化物における局所分極場を予測する線形相関モデルと比べてどのように異なるか？
• RQ4 予測の不確実性は、組成フラクチュエーションなどの観測されないまたは隠れた物理的現象を同定するための診断ツールとして機能できるか？
• RQ5 GP回帰は観測されなかった相の秩序化を予測できるか？そして、これは多形的相転移境界付近におけるクランプ効果や局所的制約の役割について何を示唆するか？

主な発見

• GP回帰は線形相関モデルを著しく上回り、システムの挙動を支配する非線形関係が存在することを示した。
• 180°ドメイン壁はユニットセルサイズの記述子を用いることで最もよく予測されたが、帯電ドメイン壁はモル体積と角度パラメータを用いることで最もよく予測された。
• GPモデルの予測不確実性は、潜在的な組成フラクチュエーション領域と相関しており、不確実性が隠れた物理的メカニズムのプローブとして機能することが示唆された。
• GPモデルは、実験的にルチル相しか観測されなかった領域において正方晶相の形成を予測した。これは、多形的相転移境界付近でのクランプ効果や局所的制約が果たす可能性のある役割を示唆している。
• 組成系列全体にわたり一貫した予測可能性と不確実性のパターンが観察されたことから、ドメイン壁および界面挙動を支配する普遍的で堅牢な物理的メカニズムが存在することが示された。
• このフレームワークは、観測されなかった秩序の同定に成功し、予測の不確実性が直接観察を超えた新しい物理的現象の発見を導く手がかりとなる可能性を示した。