[論文レビュー] Pseudodoping of Metallic Two-Dimensional Materials

Tim O. Wehling|arXiv (Cornell University)|Sep 1, 2016

Surface and Thin Film Phenomena被引用数 4

ひとこと要約

本稿では、金属的二次元材料における'擬似ドーピング'——基板やヘテロ構造との弱い混成が、顕著な電荷移動を伴わずに単位セルあたり10%を超える見かけのドーピングを誘発するメカニズムを提案する。ab initio計算と二バンドモデルを用いて、混成がレベル反発によってフェルミ面を再構築し、フェルミ体積を変化させることで、ARPES実験で観察されたTaS2/Au(111)系における強い見かけのドーピングを説明する。

ABSTRACT

We demonstrate how weak hybridization can lead to apparent heavy doping of 2d materials even in case of physisorptive binding. Combining ab-intio calculations and a generic model we show that strong reshaping of Fermi surfaces and changes in Fermi volumes on the order of several 10$\%$ can arise without actual charge transfer. This pseudodoping mechanism is very generically effective in metallic 2d materials either weakly absored to metallic substrates or embedded in vertical heterostructures. It can explain strong apparent doping of TaS2 on Au (111) observed in recent experiments. Consequences of pseudodoping for many-body instabilities are discussed.

研究の動機と目的

• 自由表面からの強い見かけのドーピングが、顕著な化学的ドーピングを伴わず、弱い物理的吸着状態にあっても生じる理由を説明すること。
• 実際の電荷移動なしに、フェルミ面の再構築とフェルミ体積の変化（最大約30%）が生じることを示すこと。
• 混成によって誘発される擬似ドーピングが、超伝導や電荷密度波のような弱い結合の電子的不安定性を顕著に変化させることを示すこと。
• ab initio計算と二バンドモデルを用いて、その効果を定量化する理論的枠組みを提供すること。
• 実験的ARPES観測で示されたTaS2/Au(111)系における強いドーピング現象を、顕著な化学的ドーピングを伴わないメカニズムと整合させること。

提案手法

• Vaspraを用いた密度汎関数理論（DFT）計算を実施し、投影スレーター基底関数（PAW）とGGA交換相関関数を用いた。
• 1H-TaS2をPb(111)およびAu(111)表面にモデル化する際、それぞれ5層および2層のスラブ構造を用い、面内格子定数を固定し、面外座標を最適化した。
• TaS2の1×1および√3×√3 R30°超格子を一致させるために、Pb系では5%、Au系では0.5%の横方向圧縮を適用した。
• 混成行列要素Vを用いた一般的な二バンドモデルを導入し、基板結合に起因する準位反発とバンドシフトを記述した。
• 自己エネルギー形式を導入し、有効相互作用U^eff = Z²Uを導出。ここでZ²は混成に起因する再正規化を定量化する。
• フェルミ準位における状態密度（DOS）と有効相互作用を用いて、擬似ドーピングが弱い結合の不安定性に与える影響を分析した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 2D金属と基板との間の弱い混成が、顕著な電荷移動を伴わずに見かけのドーピングを誘発できるか？
• RQ2 混成が金属的2D材料におけるフェルミ面の再構築とフェルミ体積の変化をどの程度まで引き起こせるか？
• RQ3 TaS2/Au(111)系が物理的吸着状態であるにもかかわらず、ARPES実験で強い見かけのドーピングを示すのはなぜか？
• RQ4 擬似ドーピングが、超伝導や電荷密度波のような弱い結合の電子的不安定性に与える影響は何か？
• RQ5 DOSの低下と有効相互作用強度の低下が、TaS2/Au(111)実験で観察された不安定性の抑制を説明できるか？

主な発見

• Pb(111)上では、擬似ドーピングにより単位セルあたり最大約0.3電子の見かけのドーピングが誘発され、自由表面TaS2と比較して占有状態が約-0.15 eVシフトした。
• Au(111)上では、TaS2由来の伝導帯が約-0.1 eVシフトしており、Sandersら（2016）のARPESデータと整合的である。
• フェルミ面の再構築とフェルミ体積の数10%の変化は、電荷移動ではなく、混成に起因するレベル反発によって完全に誘発される。
• 有効相互作用強度は混成によりZ²で低下し、研究対象の系ではZ² ≈ 0.7–0.8であるため、弱い結合の不安定性が抑制される。
• Au(111)上への堆積により、フェルミ準位における状態密度ρ(E_F)が低下し、電荷密度波や超伝導のような不安定性がさらに抑制される。
• 混成がDOSの強いピークをフェルミ準位にシフトさせれば、Z²によるUの抑制を上回るため、T_Cが向上する可能性があるが、TaS2/Au(111)系ではその現象は観察されていない。