[論文レビュー] Raman spectral analysis of mixtures with one-dimensional convolutional neural network

M. Hamed Mozaffari, Li‐Lin Tay|arXiv (Cornell University)|Jun 1, 2021

Spectroscopy and Chemometric Analyses参考文献 36被引用数 9

ひとこと要約

本稿では、前処理や後処理を伴わずに、多次元化学混合物のラマンスペクトルを自動的に分析するための1次元畳み込みニューラルネットワーク、RaMixNet IおよびIIを提案する。RaMixNet Iは、成分の同定において100%の分類精度を達成した。一方、RaMixNet IIは、ランダムなベースラインを用いたデータ拡張を適用することで、成分濃度の定量に88%の回帰精度を達成した。

ABSTRACT

Recently, the combination of robust one-dimensional convolutional neural networks (1-D CNNs) and Raman spectroscopy has shown great promise in rapid identification of unknown substances with good accuracy. Using this technique, researchers can recognize a pure compound and distinguish it from unknown substances in a mixture. The novelty of this approach is that the trained neural network operates automatically without any pre- or post-processing of data. Some studies have attempted to extend this technique to the classification of pure compounds in an unknown mixture. However, the application of 1-D CNNs has typically been restricted to binary classifications of pure compounds. Here we will highlight a new approach in spectral recognition and quantification of chemical components in a multicomponent mixture. Two 1-D CNN models, RaMixNet I and II, have been developed for this purpose. The former is for rapid classification of components in a mixture while the latter is for quantitative determination of those constituents. In the proposed method, there is no limit to the number of compounds in a mixture. A data augmentation method is also introduced by adding random baselines to the Raman spectra. The experimental results revealed that the classification accuracy of RaMixNet I and II is 100% for analysis of unknown test mixtures; at the same time, the RaMixNet II model may achieve a regression accuracy of 88% for the quantification of each component.

研究の動機と目的

• 前処理を要しないラマンスペクトルの直接分析を目的としたディープラーニングフレームワークの開発。
• 従来の1次元CNNが純粋な化合物の二値分類に限定されていたという制限を克服すること。
• 1つのスペクトル入力から、複雑な混合物内の化学成分の分類と定量的同定を同時に可能にすること。
• モデルの汎用性を向上させるために、ランダムなベースラインを用いた新たなデータ拡張技術を導入すること。
• 現実世界の化学混合物において、高精度でエンドツーエンドのスペクトル認識と定量を実現すること。

提案手法

• 著者らは、ラマンスペクトル内の化学成分を分類するための最適化された1次元畳み込みニューラルネットワーク（1D CNN）アーキテクチャ、RaMixNet Iを設計した。
• RaMixNet IIは、混合物内の成分濃度を推定する回帰タスクに特化した、1D CNNの変種として改良されたものである。
• ラマンスペクトルにランダムなベースラインシフトを追加することで、変動を模擬し、モデルの耐性を高めるデータ拡張戦略を実装した。
• モデルは、ピーク検出やベースライン補正を要しない、生のラマンスペクトル上でエンドツーエンドに訓練された。
• 階層的なスペクトル特徴を抽出するために、ReLU活性化関数を用いた複数の畳み込み層とプーリング層を採用した。
• モデルの性能を未学習のテスト混合物に対して検証するために、トランスファーラーニングと交差検証が用いられた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 前処理を伴わない多次元ラマンスペクトル混合物において、1次元CNNモデルが100%の分類精度を達成できるか？
• RQ2 1つのディープラーニングモデルを用いて、複雑な混合物内の個々の成分を定量する際に、どの程度の回帰精度が達成できるか？
• RQ3 ランダムなベースライン拡張は、ラマンスペクトルデータに対する1次元CNNの汎用性向上にどの程度効果的か？
• RQ4 1つのディープラーニングフレームワークが、ラマンスペクトル内の複数成分の分類と定量を同時に実行できるか？
• RQ5 本手法は、ベースライン補正やピークフィッティングなどの前処理に依存する従来手法を上回る性能を示すか？

主な発見

• RaMixNet Iは、すべてのテスト済みの未知混合物において、成分の同定で100%の分類精度を達成した。
• RaMixNet IIは、混合物内の各成分の濃度を定量する際に、88%の回帰精度を示した。
• ランダムなベースラインを用いたデータ拡張の導入により、未学習のスペクトルデータに対するモデルの耐性と汎用性が顕著に向上した。
• モデルは生のラマンスペクトルを直接処理するため、ベースライン補正やピーク検出などの手動前処理の必要がなくなった。
• このフレームワークはスケーラブルであり、混合物に含まれる成分数に制限がなく、多次元成分分析に適している。
• 結果から、1次元CNNが、ラマン分光法における分類および回帰タスクの両方において、複雑なスペクトルパターンを効果的に学習可能であることが確認された。