[論文レビュー] Reliably assessing the electronic structure of cytochrome P450 on today's classical computers and tomorrow's quantum computers

Joshua J. Goings, Alec F. White+7 more|arXiv (Cornell University)|Feb 2, 2022

Machine Learning in Materials Science被引用数 30

ひとこと要約

本論は、古典的および量子のリソース要件を比較し、cytochrome P450 モデルの電子構造を正確にシミュレートする際の潜在的な量子優位性の境界を特定し、古典的および量子の手法が互いに補完し合う方法を概説します。

ABSTRACT

An accurate assessment of how quantum computers can be used for chemical simulation, especially their potential computational advantages, provides important context on how to deploy these future devices. In order to perform this assessment reliably, quantum resource estimates must be coupled with classical simulations attempting to answer relevant chemical questions and to define the classical simulation frontier. Herein, we explore the quantum and classical resources required to assess the electronic structure of cytochrome P450 enzymes (CYPs) and thus define a classical-quantum advantage boundary. This is accomplished by analyzing the convergence of DMRG+NEVPT2 and coupled cluster singles doubles with non-iterative triples (CCSD(T)) calculations for spin-gaps in models of the CYP catalytic cycle that indicate multireference character. The quantum resources required to perform phase estimation using qubitized quantum walks are calculated for the same systems. Compilation into the surface-code provides runtime estimates to compare directly to DMRG runtimes and to evaluate potential quantum advantage. Both classical and quantum resource estimates suggest that simulation of CYP models at scales large enough to balance dynamic and multiconfigurational electron correlation has the potential to be a quantum advantage problem and emphasizes the important interplay between classical simulations and quantum algorithms development for chemical simulation.

研究の動機と目的

• 古典的電子構造法が CYP アクティブ空間モデルでどのように機能するかを評価し、動的相関と多参照相関を評価する。
• CYP アクティブ空間ハミルトニアン上での量子ウォークの量子資源とランタイムを、キュービタイズド（qubitized）手法を用いて位相推定する。
• 表面コード誤差訂正の下で、DMRG+NEVPT2/CCSD(T) と量子資源推定を直接比較することにより、CYP類似系について古典‐量子の前線を定義する。

提案手法

• CYP 模型から実験構造に由来するアクティブスペースの階層を構築し、軌道を局在化する。
• スピンギャップを DMRG+NEVPT2 および CCSD(T) で計算し、スピン状態全体の多重参照性を評価する。
• テンソル分解法（SF、DF、THC）と表面コードの集約を用いて、キュービタイズド量子ウォークによる位相推定の量子資源を推定する。
• 現実的なハードウェアパラメータの下で大規模 CYP アクティブスペースのランタイムとキュービット数の予測を提供する。
• テンソル分解の選択が量子コストに与える影響を検討し、潜在的な量子優位性の境界を特定する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 CYPモデル中間体（例：Cpd I）におけるアクティブスペース全体でのスピン状態の順序付けはどうなるか、これらの状態に対して古典的手法はどれだけ信頼できるか。
• RQ2 CYPアクティブスペースにおける動的相関と多配置電子相関のバランスをとる際に発生する古典的な計算コストはどの程度か。
• RQ3 表面コード誤差訂正の下で CYP風のアクティブスペースハミルトニアン上で位相推定を行うのに必要な量子資源（キュービット、Toffoliゲート）とランタイムはどれくらいか。
• RQ4 CYPモデルのための異なるテンソル分解スキーム（SF、DF、THC）は量子計算コストにどのような影響を与えるか。
• RQ5 CYP電子構造に対して古典手法より量子計算が意味ある優位性を示す領域は存在するか。

主な発見

• 研究対象の CYP モデルでは、セクテット（六重項）はほぼ縮退したダブトとクォルテット状態よりも高いエネルギーにあり、ダブトはDMRGのような多配置特徴を必要とする著しい多配置性を示す。
• DMRG と CCSD(T) はセクテットとクォルテットについて約 0.1 kcal/mol の一致を示す一方、ダブトのエネルギーは開殻自然軌道の影響によりDMRG がより低エネルギーを予測する。
• ダブトとクォルテットは室温で熱平衡的に占有され得る一方、セクテットはアクティブスペースと動的相関処理の組み合わせに依存して tens of kcal/mol 程度高いエネルギーを示す。
• 大規模アクティブスペース（例：58軌道 X 空間）に対する古典的資源は substantial であり、アクティブスペースが X を超えて拡大するにつれ DMRG の実現可能性が困難になる。
• 最大の CYP アクティブスペースの基底状態エネルギー計算の量子資源推定は、物理誤差率 0.1% の場合約 460 万物理量子ビットと 73 時間、あるいは誤差率が 0.001% に達した場合約 50 万物理量子ビットと 25 時間が必要になる可能性を示す。
• テンソル分解（THC）は他のスキームと比較して実行時間を大幅に短縮できる可能性があるが、現実的な前提の下では全てが量子優位性の可能性を示す。