[論文レビュー] Reproducible Ultrahigh Electromagnetic SERS Enhancement in Nanosphere-Plane Junctions

Jing Long, Hui Yi+2 more|arXiv (Cornell University)|Dec 11, 2015

Gold and Silver Nanoparticles Synthesis and Applications参考文献 50被引用数 23

ひとこと要約

本研究では、放射状に偏光されたレーザー励起下で、原子的に平らなゴールド平面の上に配置された金ナノスフェアを用いて、再現性のある超高感度電磁的SERS増幅（増幅因子EF ~10^9–10^10）を実現した。この手法は、最小限のばらつき（誤差±0.08）で一貫した増幅因子を達成し、ランダムな凝集体に起因する再現性の欠如を克服し、信頼性の高い単分子および少数分子SERS研究を可能にした。

ABSTRACT

Surface enhanced Raman scattering (SERS) in nanoscale hotspots has been placed great hopes upon for identification of minimum chemical traces and in-situ investigation of single molecule structures and dynamics. However, previous work consists of either irreproducible enhancement factors (EF) from random aggregates, or moderate EFs despite better reproducibility. Consequently, systematic study of SERS at the single and few molecules level is still very limited, and the promised applications are far from being realized. Here we report EFs as high as the most intense hotspots in previous work yet achieved in a reproducible and well controlled manner, that is, electromagnetic EFs (EMEF) of 10^9~10 with an error down to 10^+/-0.08 from gold nanospheres on atomically flat gold planes under radially polarized (RP) laser excitation. In addition, our experiment reveals the EF's unexpected nonlinearity under as low as hundreds of nanowatts of laser power.

研究の動機と目的

• ランダムなナノ構造におけるSERS増幅因子の再現性の欠如を克服すること。
• 制御可能で繰り返し可能な方法で、超高感度電磁的SERS増幅を達成すること。
• ホットスポットの安定化により、系統的な単分子および少数分子SERS研究を可能にすること。
• 低レーザー出力におけるSERS増幅の非線形応答を調査すること。
• イン・サイト分子動態および微量化学的同定に適したプラットフォームの開発

提案手法

• 原子的に平らなゴールド平面の上に金ナノスフェアを形成し、明確に定義されたナノスケール接合を構築すること。
• 接合部における局所的電磁場を強化するために、放射状に偏光されたレーザーを励起源として用いること。
• 数百ナノワットの低レーザー出力でも、単分子または少数分子からのSERS信号を測定すること。
• 再現性を評価するために、増幅因子（EF）の定量的分析と誤差推定を実施すること。
• 統計的解析を用いてEFのばらつきおよび非線形応答を評価すること。
• 複数の接合部におけるEF値を比較し、一貫性と制御性を確認すること。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 超高感度SERS増幅を再現可能かつ制御可能に達成できるか？
• RQ2 低レーザー出力励起下での増幅因子はどのように変化するか？
• RQ3 複数の接合部におけるSERS増幅の再現性はどの程度か？
• RQ4 低励起出力においてSERS増幅は非線形的挙動を示すか？
• RQ5 このプラットフォームは信頼性のある単分子または少数分子SERS検出を可能にするか？

主な発見

• 本研究では、従来のランダムなホットスポットで観察された最高値と同等の、電磁的SERS増幅因子（EMEF）10^9～10^10を報告した。
• 増幅因子のばらつきは極めて小さく、測定間で±0.08の誤差にとどまった。
• 数百ナノワットの低出力でも、SERS増幅が強い非線形依存性を示すことが観察された。
• ナノスフェア-平面接合は安定的かつ明確に定義されたホットスポットを提供し、再現性のある測定を可能にした。
• 放射状に偏光された励起は、接合部における局所的電磁場を顕著に増強した。
• 高い再現性と極めて高い増幅効果のおかげで、信頼性のある単分子および少数分子SERS研究が可能になった。