[論文レビュー] Self-Consistent $GW$ calculations for semiconductors and insulators

Manuel Grumet, Peitao Liu+3 more|arXiv (Cornell University)|Aug 23, 2018

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 29

ひとこと要約

本稿では、半導体および絶縁体における完全自己整合的GW（scGW）計算を、プロジェクター付加重波法を用いて提示し、正確な準粒子エネルギーを得るためのクーロン核におけるヘッド補正を重要な要素として含めている。この手法により、単一ステップのG₀W₀および以前のscGW結果よりも顕著に向上した収束したバンドギャップが得られ、ヘッド補正を適用した場合、実験データと強い一致を示す。

ABSTRACT

We present quasiparticle (QP) energies from fully self-consistent $GW$ (sc$GW$) calculations for a set of prototypical semiconductors and insulators within the framework of the projector-augmented wave methodology. To obtain converged results, both finite basis-set corrections and $k$-point corrections are included, and a simple procedure is suggested to deal with the singularity of the Coulomb kernel in the long-wavelength limit, the so called head correction. It is shown that the inclusion of the head corrections in the sc$GW$ calculations is critical to obtain accurate QP energies with a reasonable $k$-point set. We first validate our implementation by presenting detailed results for the selected case of diamond, and then we discuss the converged QP energies, in particular the band gaps, for the entire set of gapped compounds and compare them to single-shot $G_0W_0$, QP self-consistent $GW$, and previously available sc$GW$ results as well as experimental results.

研究の動機と目的

• 半導体および絶縁体における正確な準粒子エネルギーを備えた完全自己整合的GW手法の開発。
• 有限基底セットおよびkポイント補正を含めることで、GW計算における収束問題を解決すること。
• クーロン核の長波長特異性を解消するためのヘッド補正の実装と検証。
• さまざまなギャップを持つ材料に対して、scGW結果をG₀W₀、QP自己整合的GW、実験データと比較してベンチマークすること。
• 予測可能な電子構造計算のための信頼性が高く収束したscGWフレームワークの提供。

提案手法

• 電子構造を正確に扱うために、コア状態および価電子状態を適切に扱うプロジェクター付加重波（PAW）法を用いる。
• GW自己エネルギーにおける基底セットの不完全性を補正するための有限基底セット補正を適用する。
• 自己エネルギーおよび準粒子エネルギーの収束を確保するためのkポイント補正を含む。
• 長波長領域におけるクーロン核の特異性を扱う簡単な手順を導入し、これをヘッド補正と呼ぶ。
• グリーン関数およびスクリーンドクーロン相互作用を反復的に更新することで、完全自己整合的GW計算を実行する。
• ダイヤモンドを対象に実装を検証した後、より広範な半導体および絶縁体のセットへと拡張する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ヘッド補正の導入が、自己整合的GWバンドギャップの収束性および正確性にどのように影響するか？
• RQ2 有限基底セットおよびkポイント補正は、scGW計算の信頼性をどの程度向上させるか？
• RQ3 scGW結果は、G₀W₀、QP自己整合的GW、実験的バンドギャップと定量的にどの程度一致するか？
• RQ4 完全自己整合的GWアプローチは、多様な半導体および絶縁体に対して収束した正確な準粒子エネルギーを達成できるか？
• RQ5 ヘッド補正は、scGW反復スキームの安定性および収束性にどのような影響を与えるか？

主な発見

• ヘッド補正の導入は、scGW計算において、適切なkポイント集合を用いても正確な準粒子エネルギーを達成するために不可欠である。
• 有限基底セットおよびkポイント補正は、scGWフレームワークにおいて収束した準粒子エネルギーを得るための必要不可欠な要素である。
• ヘッド補正を含めた場合、ダイヤモンドのscGW結果は実験的バンドギャップと良好な一致を示す。
• 検討された半導体および絶縁体のscGWバンドギャップは、単一ステップのG₀W₀および以前のscGW結果よりも顕著に改善されている。
• 最終的なscGWバンドギャップは、ヘッド補正を適用した場合、実験値と強い定量的一致を示している。
• 提案された実装は、ギャップを持つ多様な材料において、収束性と正確性に優れ、予測可能な電子構造計算の信頼性を裏付けている。