[論文レビュー] Single-pass STEM-EMCD on a zone axis using a patterned aperture: progress in experimental and data treatment methods

Thomas Thersleff, Linus Schönström+6 more|arXiv (Cornell University)|Aug 24, 2019

Magnetic properties of thin films参考文献 38被引用数 11

ひとこと要約

本論文は、立方晶鉄におけるゾーン軸を用いた1回走査でのSTEM-EMCDを実現するための進展を示しており、パターン加工された8枚刃のアパーチャーを用いることで、信号対ノイズ比を向上させながら同時にEMCDスペクトルを取得することが可能になった。背景補引、スペクトルプロファイルマッチング、およびエッジ後正規化といった高度なデータ処理を組み合わせることで、方位および動量転送に依存するEMCD信号を抽出した。特に、Fe [001]ゾーン軸に近い高qy値で最も強い信号が観察された。

ABSTRACT

Measuring magnetic moments in ferromagnetic materials with atomic column resolution is theoretically possible using the electron magnetic circular dichroism (EMCD) technique in a (scanning) transmission electron microscope ((S)TEM). However, experimental and data processing hurdles currently hamper the realization of this goal. Experimentally, the sample must be tilted to a zone-axis orientation, yielding a complex distribution of magnetic scattering intensity, and the same sample region must be scanned multiple times with sub-atomic spatial registration necessary at each pass. Furthermore, the weak nature of the EMCD signal requires advanced data processing techniques to reliably detect and quantify the result. In this manuscript, we detail our experimental and data processing progress towards achieving single-pass zone-axis EMCD using a patterned aperture. First, we provide a comprehensive data acquisition and analysis strategy for this and other EMCD experiments that should scale down to atomic resolution experiments. Second, we demonstrate that, at low spatial resolution, promising EMCD candidate signals can be extracted, and that these are sensitive to both crystallographic orientation and momentum transfer.

研究の動機と目的

• 1回走査でのゾーン軸におけるパターン加工アパーチャーを用いたSTEM-EMCDの実現。これにより、複数走査による制限を克服する。
• 非弾性散乱電子のより大きな割合を活用することで、弱いEMCD信号の信号対ノイズ比を向上させる。
• 複雑な磁気散乱パターンを示すゾーン軸上での微小なEMCD信号を抽出可能な、強固なデータ処理パイプラインの開発。
• 結晶学的方位および動量転送（qy）に依存するEMCD信号強度と符号の依存関係の解明。

提案手法

• EELS分光器の分散軸に一致する鏡像対称パターンの8枚刃アパーチャーを実装し、1回走査でEMCD信号を収集する。
• より高い信号対ノイズ比を得るため、2 nAのプローブ電流を用いた非Cs補正型のJEOL 2100F TEMを用いるが、プローブサイズが大きくなるという欠点がある。
• 局所的な結晶学的方位とEMCD応答を相関させるために、EELSスペクトルと併せて収束ビーム電子回折（CBED）パターンを取得する。
• ステップバイステップのデータ処理パイプラインの適用：前エッジ背景補引には逆累乗則モデル（式6）を用い、スペクトルプロファイルマッチングには2次微分スケーリング（式7）を用い、フーリエ変換に基づくスペクトルシフト補正を実施する。
• エッジ後正規化として、キラルプラスと修正キラルマイナススペクトル比の線形回帰（式8）を用い、その後正規化および差分処理によりfEMCD(E)を算出する。
• 非線形最適化（fmincon）を用いた2ピーク擬似ボーリングモデル（式9）によるEMCD信号のフィッティング。調整可能なパrameterは17個であり、振幅、中心、広がり、混合パラメータηを含む。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 パターン加工アパーチャーは、立方晶強磁性体におけるゾーン軸での信頼性の高い1回走査EMCD取得を可能にするか？
• RQ2 非分散方向の動量転送ベクトルqyに依存して、EMCD信号強度と符号はどのように変化するか？
• RQ3 特に[001]ゾーン軸に近い結晶学的方位が、EMCD信号の検出可能性にどの程度影響を与えるか？
• RQ4 高度なデータ処理は、分光器の非点収差に起因するスペクトル歪みを是正し、正確なEMCD信号抽出を可能にするか？
• RQ5 実験的アーティファクトまたは物理的効果を示唆する信号の逆転（例：Fe L3で符号反転が発生し、L2では再現されない）の証拠はあるか？

主な発見

• 低空間分解能でもEMCDの有望な候補信号が成功裏に抽出され、特に高qy値で、かつFe [001]ゾーン軸に近い方位に配置された場合に最も強い信号が観察された。
• より広い結晶学的方位範囲を含めると、EMCD信号強度が低下した。これは、アパーチャーおよび動量転送に相対する結晶配向の強い依存性を示している。
• Fe L3端で信号の符号反転が観察されたが、L2端では同様の現象が見られず、分光器の非点収差または不完全なアライメントに起因する実験的アーティファクトを示唆している。
• 2次微分プロファイルマッチングおよびスペクトルシフト補正を含むデータ処理パイプラインにより、スペクトルの整合性が著しく向上し、スペクトル歪みが存在する中でも信頼性の高い信号抽出が可能になった。
• EMCD信号は動量転送（qy）および局所的な結晶学的方位に敏感であることが判明し、パターン加工アパーチャーが特定の散乱ベクトルを選択的にプローブできることを裏付けた。
• 全データセットおよびオープンソース分析コードは、クリエイティブ・コモンズ 4.0 ライセンスのもと、Zenodoで公開されており、再現性の確保および1回走査EMCD手法のさらなる発展を可能にしている。