[論文レビュー] Spectral Evidence for Local-Moment Ferromagnetism in van der Waals Metals Fe$_3$GaTe$_2$ and Fe$_3$GeTe$_2$

Han Wu, Chaowei Hu+27 more|arXiv (Cornell University)|Jul 1, 2023

2D Materials and Applications参考文献 57被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、角度分解光電子分光法（ARPES）および密度汎関数理論（DFT）を用いて、Fe₃GaTe₂とFe₃GeTe₂が局所的モーメント反強磁性を示すことが明らかになった。特に、それぞれのCurie温度（360 Kおよび210 K）を越えて、バンドのシフトが最小限に抑えられていることから、移動電子ストナーフェロ磁性の予想とは対照的である。結果は、電子相関および局所的モーメントがFe₃GaTe₂の強化されたT_Cを支配しており、移動電子の寄与は小さいことを示唆している。

ABSTRACT

Magnetism in two-dimensional (2D) materials has attracted considerable attention recently for both fundamental understanding of magnetism and their tunability towards device applications. The isostructural Fe$_3$GeTe$_2$ and Fe$_3$GaTe$_2$ are two members of the Fe-based van der Waals (vdW) ferromagnet family, but exhibit very different Curie temperatures (T$_C$) of 210 K and 360 K, respectively. Here, by using angle-resolved photoemission spectroscopy and density functional theory, we systematically compare the electronic structures of the two compounds. Qualitative similarities in the Fermi surface can be found between the two compounds, with expanded hole pockets in Fe$_3$GaTe$_2$ suggesting additional hole carriers compared to Fe$_3$GeTe$_2$. Interestingly, we observe no band shift in Fe$_3$GaTe$_2$ across its T$_C$ of 360 K, compared to a small shift in Fe$_3$GeTe$_2$ across its T$_C$ of 210 K. The weak temperature-dependent evolution strongly deviates from the expectations of an itinerant Stoner mechanism. Our results suggest that itinerant electrons have minimal contributions to the enhancement of T$_C$ in Fe$_3$GaTe$_2$ compared to Fe$_3$GeTe$_2$, and that the nature of ferromagnetism in these Fe-based vdW ferromagnets must be understood with considerations of the electron correlations.

研究の動機と目的

• 異常なvan der Waals（vdW）金属Fe₃GaTe₂およびFe₃GeTe₂の微視的起源を解明すること。両者のCurie温度（T_C = 360 Kおよび210 K）が異なるが、同じ結晶構造を有する。
• Fe₃GaTe₂のT_Cが高くなる理由が、移動電子の寄与か、局所的モーメントに起因するかを調査すること。結晶構造が類似しているにもかかわらず、T_Cに顕著な差が見られるため。
• 角度分解光電子分光法（ARPES）を用いてT_Cを越えて電子状態の進化を調査し、ストナーフェロ磁性モデルの予測を検証すること。
• 電子相関の役割を評価するために、スペクトル特徴と温度依存的バンドシフトを比較することで、FeベースのvdWフェロ磁性体における電子相関の寄与を評価すること。
• 観察されたフェロ磁性が、局所的モーメント（ヘイゼンベルグ）モデルか、移動電子（ストナー）モデルか、どちらにより適切に記述されるかを確立すること。

提案手法

• Fe₃GaTe₂およびFe₃GeTe₂の単結晶を用い、それぞれのT_Cを越える温度範囲で角度分解光電子分光法（ARPES）を実施する。
• 温度依存のバンド分散および高対称性方向（例：M–K–Γ）に沿ったスペクトル強度を測定し、準粒子ピークのシフトを検出する。
• 特定の運動量におけるエネルギー分布関数（EDC）を抽出し、T_Cを越えてピーク位置および強度の変化を分析する。
• 密度汎関数理論（DFT）計算を用いて、交換分裂およびバンド再規格化係数を推定し、ARPESデータと比較する。
• ストナーモデルの予測と比較して、実測バンドシフトを評価する。バルク磁化および中性子線ドラフトデータを用いて、予測シフトをスケーリングする。
• 準粒子ダイプ・ブロードハムの特徴といったスペクトル特徴を分析し、電子相関効果の存在を推論する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 移動電子ストナーフェロ磁性体として予想されるように、Fe₃GaTe₂の電子状態にはCurie温度（T_C = 360 K）を越えて顕著なバンドシフトが観察されるか？
• RQ2 Fe₃GeTe₂のバンド分散の温度依存的進化は、Fe₃GaTe₂と比較してどのように異なるか？ これは移動電子の寄与にどのような含意を持つか？
• RQ3 Fe₃GaTe₂のT_Cが高くなる背景に、電子相関および局所的モーメントが果たす寄与は、Fe₃GeTe₂と比較してどの程度大きいのか？
• RQ4 価電子帯における観察されたスペクトル特徴は、弱い結合の移動電子モデルではなく、強い結合の局所的モーメント像に整合するか？
• RQ5 T_Cを越えて予測されたバンドシフトと観測されたシフトの乖離は、移動電子の寄与ではなく、局所的モーメントの支配的寄与によって説明可能か？

主な発見

• Fe₃GaTe₂では、Curie温度360 Kを越えて、エネルギー分布関数（EDC）におけるピーク位置が50 Kから410 Kの間でほとんど変化しない、顕著なバンドシフトが観察されない。
• これに対して、Fe₃GeTe₂では、Curie温度210 Kを越えて、わずかだが測定可能なバンドシフトが観察され、以前の報告と整合的であり、部分的な移動電子寄与が示唆される。
• 両材料における観測されたバンドシフトは、DFTで計算された交換分裂（約1.5–1.7 eV）に基づくストナーモデルの予測（Fe₃GeTe₂で0.47 eV、Fe₃GaTe₂で0.53 eV）に比べて著しく小さい。
• フェルミエネルギー付近のスペクトル強度には、準粒子ダイプ・ブロードハム特徴が両化合物で観察され、電子相関効果が無視できないことが示唆される。
• 電子状態の温度依存性が極めて小さいことから、Fe₃GaTe₂におけるフェロ磁性に移動電子が最小限に寄与していることが強く示唆される。
• 結果は、Fe₃GaTe₂におけるフェロ磁性が局所的モーメント起源であることを支持しており、電子相関および局在的Fe 3dモーメントが移動電子効果を上回って支配的である。