[論文レビュー] Spin glass behavior of insulating K0.8Fe2-xS2

Hechang Lei, Milinda Abeykoon+2 more|arXiv (Cornell University)|Jan 28, 2011

Iron-based superconductors research被引用数 27

ひとこと要約

本研究では、鉄 chalcogenide 超伝導体と同構造の K₀.₈Fe₂₋ₓS₂ 単結晶の発見を報告する。この化合物は、超伝導性の最適値に近いアニオン高さを有するが、32 K 未塔でスピンガラス行動を示す。結果は、化学 stoichiometry、Fe 間隙、FeS 四面体内の局所的不純物が、絶縁体および磁気的基底状態を決定づける要因であることを示している。

ABSTRACT

We report the discovery of KxFe2-yS2 single crystals, isostructural to KxFe2-ySe2 superconductors. The sulfide compound is a small gap semiconductor and shows spin-glass behavior below 32 K. Our results indicate that stoichiometry, defects, and the local environment of FeCh (Ch = S,Se) tetrahedra have important effects on the physical properties of isostructural and isoelectronic KxFe2-yCh2 compounds.

研究の動機と目的

• K₀.₈Fe₂₋ₓSe₂ 超伝導体と同構造の K₀.₈Fe₂₋ₓS₂ 単結晶の物理的性質を調査すること。
• FeCh-1111 系における超伝導性の最適アニオン高さが、硫化物類縁体における磁気的および電子的性質を支配するかどうかを特定すること。
• Fe 間隙、K/Fe 立方体占有状態、および局所的 FeS 四面体環境が、絶縁体およびスピンガラス行動を決定づける役割を検討すること。
• K₀.₈Fe₂₋ₓS₂ の磁気的および電子的性質を K₀.₈Fe₂₋ₓSe₂ および TlFe₂₋ₓSe₂ と比較し、スピンガラス形成の主な要因を特定すること。

提案手法

• K₀.₈Fe₂₋ₓS₂ の単結晶は、アルゴン雰囲気下で FeS と K ピece を用いた自己フラックス法により成長した。
• 300 K における粉末 X線回折 (XRD) は、0.3184 Å の放射線 (X7B ビームライン、NSLS) を用い、Fe 間隙の秩序化を伴うテトラゴナル I4/m 構造を確認した。
• GSAS ソフトウェアを用いた構造精査により、格子定数 a = 8.3984(5) Å および c = 13.5988(11) Å が得られ、K1、K2、および Fe1 立方体での部分占有が確認された。
• エネルギー分散型 X線スペクトロスコピー (EDX) により、平均組成 K₀.₈₈(6)Fe₁.₆₃(4)S₂.₀₀(1) が決定され、K および Fe の欠落が確認された。
• PPMS を用いて、DC 磁化率、ZFC/FC 測定、および熱残留磁化 (TRM) 衰減を測定し、スピンガラスのダイナミクスを調査した。
• 比熱を測定し、低温励起状態を評価した。データは Cₚ = γₛ₉T + βT³ にフィットさせ、γₛ₉ および Θ_D を抽出した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 K₀.₈Fe₂₋ₓS₂ は、超伝導性の最適値に近いアニオン高さ (0.138 nm) を有するが、超伝導性を示すか、それ以外の基底状態を示すか？
• RQ2 K₀.₈Fe₂₋ₓS₂ における Fe 間隙および立方体占有状態は、スピンガラス秩序の出現にどのように寄与するか？
• RQ3 Fe と S 層間のアニオン高さが、AFe₂₋ₓCh₂ 化合物の電子的および磁気的性質を決定づける主要因であるか？
• RQ4 K₀.₈Fe₂₋ₓS₂ の磁気的緩和行動は、既知のスピンガラス系と比較してどのように異なるか？ また、磁気的凍結の性質を明らかにするか？
• RQ5 局所的不純物および四面体的 FeS 配位が、超伝導性の抑制およびスピンガラス半導体状態の安定化に果たす役割は何か？

主な発見

• K₀.₈Fe₂₋ₓS₂ は、Fe 間隙の秩序化を伴う I4/m 構造に結晶化し、K₀.₈Fe₂₋ₓSe₂ 超伝導体と同構造であることが確認された。
• この化合物は小ギャップ半導体であり、約 32 K で抵抗率の最大値を示し、金属-絶縁体転移を示している。
• 磁気測定により、32 K 未塔でスピンガラス行動が確認された。周波数依存のブロッキング温度 T_f および T_f と f の線形フィット（勾配 0.002 K）が観察された。
• 熱残留磁化 (TRM) 衰減は、M_TRM(t) = M₀exp[−(t/τ)¹⁻ⁿ] のように、ストレッチド指数関数的関数に従い、臨界指数 1−n ≈ 1/3 が得られ、スピンガラス系と整合的である。
• 比熱解析により、スピンガラスの Sommerfeld 系数 γₛ₉ = 1.58(6) mJ/mol·K² および Debye 温度 Θ_D = 284.3(7) K が得られ、低エネルギー磁気励起状態の状態密度が一定であることを示した。
• アニオン高さ (S1–Fe1 および S1–Fe2) が超伝導性の最適値 0.138 nm に近いにもかかわらず、K₀.₈Fe₂₋ₓS₂ は非超伝導性半導体のままであり、アニオン高さのみでは超伝導性を誘発できないことが示された。