[論文レビュー] Spontaneous Rotation of Ferrimagnetism Driven by Antiferromagnetic Spin Canting

Anuradha M. Vibhakar, D. D. Khalyavin+4 more|arXiv (Cornell University)|Jan 1, 2020

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 39被引用数 27

ひとこと要約

本論文は、三重Aサイトの柱状秩序を持つ四重ペロブスカイトY2CuMnMn4O12およびDy2CuMnMn4O12におけるスピン再配列の新しいメカニズムを示している。この遷移は、希土類元素の磁性ではなく、反強磁性的スピンかんつり不安定性と、Dzyaloshinskii-Moriya相互作用および単一イオン異方性の相乗作用によって駆動される。主な結果は、T2 = 115 Kおよび125 Kにおける二重のスピン再配列遷移（m||b → m||c）であり、遷移金属イオンあたり1µBの大きなネット磁気モーメントを有するため、超高速スピントロニクス応用が可能となる。

ABSTRACT

Spin-reorientation phase transitions that involve the rotation of a crystal's magnetization have been well characterized in distorted-perovskite oxides such as orthoferrites. In these systems spin reorientation occurs due to competing rare-earth and transition metal anisotropies coupled via f-d exchange. Here, we demonstrate an alternative paradigm for spin reorientation in distorted perovskites. We show that the R_{2}CuMnMn_{4}O_{12} (R=Y or Dy) triple A-site columnar-ordered quadruple perovskites have three ordered magnetic phases and up to two spin-reorientation phase transitions. Unlike the spin-reorientation phenomena in other distorted perovskites, these transitions are independent of rare-earth magnetism, but are instead driven by an instability towards antiferromagnetic spin canting likely originating in frustrated Heisenberg exchange interactions, and the competition between Dzyaloshinskii-Moriya and single-ion anisotropies.

研究の動機と目的

• 従来のf−d交換結合に依存しない歪んだペロブスカイトにおけるスピン再配列（SR）遷移の微視的起源を特定すること。
• 三重Aサイトの柱状秩序を持つ四重ペロブスカイトにおけるSRが、希土類元素の磁性に起因するのか、あるいは代替的なメカニズムに起因するのかを調査すること。
• Dzyaloshinskii-Moriya相互作用、単一イオン異方性、およびスピンかんつり不安定性がSR遷移を誘導する役割を特定すること。
• 大きなネット磁気モーメントと高速スイッチングダイナミクスのため、これらの材料が超高速スピントロニクス素子に適している可能性を検討すること。

提案手法

• 6 GPaおよび約1670 Kの高圧固体反応法を用いて、多結晶Y2CuMnMn4O12およびDy2CuMnMn4O12の合成。
• 2〜400 Kの範囲でゼロ場冷却および磁場冷却のDC磁化率測定（SQUID）を実施し、磁気的遷移を探索。
• WISH（ISIS）における時間飛行型中性子粉末回折法を用い、5 Kステップ（T1およびT3付近では2 Kステップ）でデータ収集し、磁気構造を決定。
• AおよびBサイトのスピン格子に対して、対称性に適合した磁気モード（Fi, Ai, Xi, Yi）を用いたリートベルト解析による中性子回折データのフィッティング。
• 先行文献からの情報に基づき、常磁性相における結晶構造をPmmn空間群（構造）を用いて精練。
• 1.5 K、40 K、および140 Kにおける磁気構造の分析を通じて、スピンかんつりおよび磁化方向の変化の進化を追跡。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 遷移金属サイトに希土類元素の磁性が存在しないにもかかわらず、Y2CuMnMn4O12およびDy2CuMnMn4O12におけるスピン再配列を引き起こす要因は何か？
• RQ2 Dzyaloshinskii-Moriya相互作用および単一イオン異方性が観察されたスピンかんつりおよび再配列にどのように寄与しているか？
• RQ3 なぜ磁化がT2 = 115 Kおよび125 Kでm||bからm||cに回転するのか、そしてコリネア相がどのように安定化されるのか？
• RQ4 YCMOではT3 = 17 Kに追加の相転移が見られるが、DCMOではその現象が観察されないのはなぜか。また、Dy3+のイジング的異方性は基底状態にどのように影響するか？
• RQ5 これらの材料におけるスピン再配列は、希土類元素の磁性とは分離可能であり、スピンかんつり不安定性によって駆動されるのか？

主な発見

• Y2CuMnMn4O12およびDy2CuMnMn4O12は三つの明確な磁気相を示し、それぞれT2 = 115 Kおよび125 Kで二重のスピン再配列遷移を示す。
• m||bからm||cへのスピン再配列は、希土類イオンとのf−d交換結合ではなく、反強磁性的スピンかんつり不安定性に起因する。
• この遷移は、Dzyaloshinskii-Moriya相互作用（m||bを有利にする）と単一イオン異方性（m||cを有利にする）の競合によって媒介され、コリネア相では後者（単一イオン異方性）が優勢である。
• YCMOではT3 = 17 Kで二重目の遷移が発生し、再びかんつり状態（m||b）に回復するが、DCMOではDy3+のイジング的異方性が基底状態をm||cに固定し、再配列を阻止する。
• これらの材料は、遷移金属イオンあたり約1µBの大きなネット磁気モーメントを有しており、正則フェリッターの≤0.1 µBに比べ顕著に大きい。
• このメカニズムは、従来の正則フェリッターにおけるスピン再配列とは本質的に異なるものであり、柱状秩序ペロブスカイトにおけるスピンかんつり不安定性に基づく、新たなパラダイムを確立する。