[論文レビュー] Study of Deep Generative Models for Inorganic Chemical Compositions

Yoshihide Sawada, Koji Morikawa+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 25, 2019

Machine Learning in Materials Science参考文献 33被引用数 13

ひとこと要約

本稿では、結晶構造データに依存せず、物理的記述子を含むアトムの袋表現を用いて無機化合物の組成を生成する条件付きVAEおよびGANモデルを提案する。物理的記述子を用いた条件付きGAN（CondGAN($χ^{bp}$)）は、望ましい物理的性質を持つ有効な組成を生成するという点で最高のパフォーマンスを発揮する。一方、メトロポリス・ハスティングスに基づく結合価補正により、生成品質を損なわずに化学的妥当性が向上する。

ABSTRACT

Generative models based on generative adversarial networks (GANs) and variational autoencoders (VAEs) have been widely studied in the fields of image generation, speech generation, and drug discovery, but, only a few studies have focused on the generation of inorganic materials. Such studies use the crystal structures of materials, but material researchers rarely store this information. Thus, we generate chemical compositions without using crystal information. We use a conditional VAE (CondVAE) and a conditional GAN (CondGAN) and show that CondGAN using the bag-of-atom representation with physical descriptors generates better compositions than other generative models. Also, we evaluate the effectiveness of the Metropolis-Hastings-based atomic valency modification and the extrapolation performance, which is important to material discovery.

研究の動機と目的

• 材料データベースにほとんど記録されていない結晶構造データを必要としない無機化合物の組成を生成する深層生成モデルの開発。
• 条件付きGANおよびVAEの有効性を、有効性と外挿能力に焦点を当てて、望ましい物理的性質を持つ組成の生成に関して評価すること。
• メトロポリス・ハスティングスに基づく修正法を用いて原子の結合価制約を強制することで、化学的妥当性を向上させること。
• 逆材料設計にとって重要な、学習範囲外の物理的性質への外挿性能を評価すること。
• 無機化合物の組成生成において最適なデータ表現（アトムの袋対、アトムの袋に物理的記述子を加えたもの）を特定すること。

提案手法

• 目的の物理的性質に条件づけた無機化合物の組成を生成するために、条件付き変分オートエンコーダ（CondVAE）および条件付きGAN（CondGAN）を用いる。
• 組成のカウントを符号化するためにアトムの袋表現（$χ^b$）を用い、原子レベルの物理的性質を含む組み合わせたアトムの袋と物理的記述子（$χ^{bp}$）を用いる。
• 生成された組成における原子の結合価の不均衡を段階的に是正するため、メトロポリス・ハスティングスに基づくアルゴリズムを適用する。これにより、化学的妥当性が向上する。
• 60,000個を超える無機化合物と観測された物理的性質を含むMaterials Projectデータセットを用いてモデルを学習する。
• 予測された物理的性質と実際の値との間のMAEおよびRMSEを用いて生成性能を評価し、結合価違反の数と組成距離を測定する。
• 外挿性能を評価するために、学習／テスト分割を変化させ、学習範囲外の物理的性質における性能をテストする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 物理的記述子を入力表現に含めることで、原子のカウントのみを用いる場合と比較して、無機化合物の生成品質が向上するか？
• RQ2 物理的記述子を用いた条件付きGANは、化学的に有効であり、かつ望ましい物理的性質に近い組成を生成できるか？
• RQ3 メトロポリス・ハスティングスに基づく結合価補正は、生成性能を損なわず、結合価違反をどれほど効果的に低減できるか？
• RQ4 生成モデルは、学習データ範囲外の物理的性質へどの程度外挿できるか？
• RQ5 生成モデルとしてCondVAEとCondGANのどちらが、有効で性質を指定した無機化合物の組成を生成する際に優れているか？

主な発見

• アトムの袋と物理的記述子を組み合わせた表現（CondGAN($χ^{bp}$)）を用いたCondGANは、MAE（0.12 ± 0.00）とRMSE（0.20 ± 0.01）が最低となり、他のモデルを上回る。
• メトロポリス・ハスティングスに基づく結合価補正により、平均の結合価違反数が1.02 ± 0.52から0.19 ± 0.24に著しく低下し、化学的妥当性が向上した。
• 補正により生成性能は維持され、RMSEはわずかに上昇（0.70 ± 0.18 vs. 0.70 ± 0.26）し、最も近い有効な組成との距離は顕著に減少（1.63 ± 0.33 vs. 2.49 ± 0.78）した。
• モデルの外挿能力は限定的である：目標とする物理的性質が学習範囲から離れるほど性能が低下し、より広範な学習データまたは強化学習の導入が求められる。
• 入力表現に物理的記述子を用いることで、原子カウントのみを用いる場合と比較して、著しく優れた生成性能が得られた。
• 一部の組成（例：Gd0.06Tb0.74Ac0.19およびAl0.10Ho0.90）はMH補正後もバランスが取れていないまま残っており、現在の補正範囲の限界を示している。