[论文解读] Surface-near domain engineering in multi-domain x-cut lithium niobate tantalate mixed crystals

Laura Bollmers, Tobias Babai-Hemati+6 more|arXiv (Cornell University)|Mar 7, 2024

Ferroelectric and Piezoelectric Materials被引用 4

一句话总结

本研究通过光刻结构电极的电场极化，在x切铌酸锂钽酸（LiNb1−xTaxO3）固溶晶体中实现了近表面周期性畴结构。尽管天然存在的头对头和尾对尾畴壁带来挑战，当电极间隙尺寸与本征畴尺寸（~10–30 µm）相当或更小时，仍可实现周期性畴反转，从而为集成非线性光子学应用提供准相位匹配。

ABSTRACT

Lithium niobate and lithium tantalate are among the most widespread materials for nonlinear, integrated photonics. Mixed crystals with arbitrary Nb-Ta ratios provide a new degree of freedom to tune materials properties, such as the birefringence, but also leverage the advantages of the singular compounds, for example, by combining the thermal stability of lithium tantalate with the larger nonlinear or piezoelectric constants of lithium niobate. Periodic poling is the prerequisite for any nonlinear optical application. For mixed crystals this has been challenging so far due to the lack of homogeneous, mono-domain crystals, which severely inhibit domain growth and nucleation. In this work we demonstrate that surface-near ($< 1$~$μ$m depth) periodic poling on x-cut lithium niobate tantalate mixed crystals can be achieved via electric field poling and lithographically structured electrodes. We find that naturally occurring head-to-head or tail-to-tail domain walls in the as-grown crystal inhibit domain inversion at a larger scale. However, periodic poling is possible, if the gap size between the poling electrodes is of the same order of magnitude or smaller than the average size of naturally occurring domains. This work provides the basis for the nonlinear optical application of lithium niobate tantalate mixed crystals.

研究动机与目标

• 为了在原本因随机畴结构而受阻的多畴x切铌酸锂钽（LNTx）固溶晶体中实现周期性极化。
• 研究天然存在的头对头和尾对尾畴壁在极化过程中抑制大尺度畴反转的作用。
• 确定在缺乏单畴晶体的条件下，实现表面近周期性畴工程的可行条件。
• 探讨导电畴壁在电场作用下作为畴反转成核位点的潜力。
• 为利用局部极化技术在LNTx材料体系中建立非线性光学器件奠定基础。

提出的方法

• 在室温下使用光刻定义的金属电极对x切LNTx晶圆进行电场极化，电极间隙尺寸（g）可控。
• 施加极性交替的多个电脉冲，以在初始多域晶体中诱导周期性畴反转。
• 采用3 ms脉冲宽度和最高达60 kV/mm的电场，以驱动畴成核与生长。
• 利用偏振显微镜在极化前后成像畴结构，识别成核位点与生长动力学。
• 分析畴壁导电性作为头对头畴壁处成核的潜在机制，尤其在与电极接触时。
• 对比不同畴构型（情况I、III、IV）的极化结果，评估原始畴取向与缺陷结构的影响。

Figure 1: (a) Sketch of multidomain LNT x crystal: Metal electrodes with a gap $g$ are fabricated on the x-surface of a polished LNT x crystal. (b) When a positive voltage is applied to the left electrode, four distinct Cases of domain inversion and original domain configuration can be distinguished

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管存在天然存在的头对头和尾对尾畴壁，是否可在多域x切LiNb1−xTa xO3晶体中实现近表面周期性极化？
• RQ2 在LNTx晶体中成功实现周期性极化的临界条件是什么？即电极间隙尺寸与本征畴尺寸之间的关系？
• RQ3 在何种条件下头对头畴壁可作为畴反转的成核位点？其导电性是否为必要因素？
• RQ4 晶体内部的缺陷结构与线缺陷如何影响畴生长与极化稳定性？
• RQ5 在生长态LNTx晶体中既有的畴图案在多大程度上作为钉扎中心，抑制大尺度畴反转？

主要发现

• 通过电场极化，在x切LiNb1−xTa xO3固溶晶体中成功实现了周期为10 µm、间隙达30 µm的近表面周期性极化。
• 当电极间隙内原始畴的取向与外加电场相反时，发生反转畴的成核与生长，证实了铁电切换的预期行为。
• 若头对头畴壁具有导电性且与电极形成电接触，则可作为畴反转的成核位点，Case IV中的局部畴形成已证实此现象。
• 即使在高达60 kV/mm的电场下，高域密度区域（平均间距≤5 µm）的成核仍被抑制，表明本征畴结构具有强烈的钉扎作用。
• 反向极化脉冲仅引起部分反向极化，表明多数畴仍被强烈钉扎且稳定，暗示反转具有高能垒。
• 缺陷如线缺陷可作为强钉扎位点，阻止从两侧电极出发的畴生长，从而实现反向极化极少的稳定周期性极化。

Figure 2: Second-Harmonic microscope image of a poling result on single-domain, x-cut congruent lithium niobate. After application of a single voltage pulse, surface-near domain inversion can be achieved. The results, both poling and SHM contrast, are very similar to previous works [ 26 , 28 , 25 ]