[論文レビュー] Symmetry breaking and ascending in the magnetic kagome metal FeGe

Shangfei Wu, Mason Klemm+13 more|arXiv (Cornell University)|Sep 25, 2023

Topological Materials and Phenomena被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、磁性カグラメタルFeGeにおいて、格子、電荷、スピン自由度の競合に起因し、冷却に伴って結晶対称性が上昇する稀な遷移が報告されている。中性子ラーマー回折とラーマン分光法を用いて、T_N ≈ 400 Kで単斜晶歪みが同定され、T_CDW ≈ 110 K未満で対称性が向上するCDW相が発現することが判明した。これは、磁気秩序と電荷秩序と共存する弱い構造的不安定性に起因する。

ABSTRACT

Spontaneous symmetry breaking-the phenomenon where an infinitesimal perturbation can cause the system to break the underlying symmetry-is a cornerstone concept in the understanding of interacting solid-state systems. In a typical series of temperature-driven phase transitions, higher temperature phases are more symmetric due to the stabilizing effect of entropy that becomes dominant as the temperature is increased. However, the opposite is rare but possible when there are multiple degrees of freedom in the system. Here, we present such an example of a symmetry-ascending phenomenon in a magnetic kagome metal FeGe by utilizing neutron Larmor diffraction and Raman spectroscopy. In the paramagnetic state at 460K, we confirm that the crystal structure is indeed hexagonal kagome lattice. On cooling to TN, the crystal structure changes from hexagonal to monoclinic with in-plane lattice distortions on the order of 10^(-4) and the associated splitting of the double degenerate phonon mode of the pristine kagome lattice. Upon further cooling to TCDW, the kagome lattice shows a small negative thermal expansion, and the crystal structure becomes more symmetric gradually upon further cooling. Increasing the crystalline symmetry upon cooling is unusual, it originates from an extremely weak structural instability that coexists and competes with the CDW and magnetic orders. These observations are against the expectations for a simple model with a single order parameter, hence can only be explained by a Landau free energy expansion that takes into account multiple lattice, charge, and spin degrees of freedom. Thus, the determination of the crystalline lattice symmetry as well as the unusual spin-lattice coupling is a first step towards understanding the rich electronic and magnetic properties of the system and sheds new light on intertwined orders where the lattice degree of freedom is no longer dominant.

研究の動機と目的

• 磁性カグラメタルFeGeにおける格子、電荷、スピン自由度の相乗的相互作用を調査すること。
• 通常の対称性破れの期待とは反して、冷却に伴い結晶対称性が上昇するかどうかを特定すること。
• 特にCDW転移以下で顕在する強化された対称性の起源を同定すること。
• スピン-格子結合と競合する秩序パラメータが非伝統的相転移を安定化させる役割を確立すること。
• 多様な実験的プローブを用いて、カグラ格子系における複雑に絡み合った電子秩序の微視的理解を提供すること。

提案手法

• 磁気的および構造的転移を高感度で測定するため、中性子ラーマー回折を用いた。
• ラマン分光法をRRおよびRL幾何配置で実施し、フォノンモードとその温度依存的変化を調査した。
• モード結合とスペクトル強度の移動を記述するため、2つのローレンツ関数モデルにグリーン関数形式を適用した。
• ボーズ＝アインシュタイン統計を組み込んだ三フォノン過程による音響モードへの結合を考慮し、フォノン周波数および線幅の温度依存性を記述するための非調和フォノン崩壊モデルを適用した。
• 磁気秩序、CDW、格子秩序の複数の競合する秩序パラメータを扱うために、ランダウ自由エネルギー解析を実施した。
• 中性子回折を用いて格子歪みを測定し、単斜晶相において面内変化が約10⁻⁴のオーダーで検出された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 相関電子系において、冷却に伴い結晶対称性が上昇することは可能か？ これは標準的な対称性破れの期待とは反する。
• RQ2 FeGeにおける観測された格子歪みと対称性の進化の起源は何か？
• RQ3 スピン-格子結合と競合する秩序パラメータは、FeGeの構造的相図にどのように影響を及けるか？
• RQ4 フォノンモードは、カグラ格子における電荷密度波と磁気秩序の相互作用をどの程度反映しているか？
• RQ5 多秩序パラメータランダウ理論は、FeGeにおける格子対称性の非単調的進化を説明できるか？

主な発見

• FeGeの結晶構造はT_N ≈ 400 Kで六方晶から単斜晶に転移し、面内格子歪みが約10⁻⁴に達する。これは対称性の破れを示している。
• さらに冷却してT_CDW ≈ 110 K未満に達すると、格子はより対称的になり、負の熱膨張を示し、対称性上昇の挙動を示す。
• ラマン分光法により、T_Nで二重 degenerate なE₂gフォノンモードの分裂が観測され、単斜晶歪みの確認が得られた。
• 90 KでのCDW相では、A_gフォノンモード（100、127、203 cm⁻¹）の積分強度にピークが観測され、T_canting ≈ 60 Kで消失した。
• RL幾何配置における約162 cm⁻¹のショルダーピークは、2つのローレンツ関数モデルにより良好に記述され、エネルギー準位の反発を示すモード結合の証拠となった。
• 非調和フォノン崩壊モデルにより、フォノン周波数および線幅の温度依存性が良好にフィットされ、三フォノン過程による音響モードへの結合が示された。