[논문 리뷰] Synthesis of High-Quality Graphene through Electrochemical Exfoliation of Graphite in Alkaline Electrolyte

Prashant Tripathi, C. H. Ravi Prakash Patel외 2명|arXiv (Cornell University)|2013. 10. 28.

Graphene research and applications인용 수 25

한 줄 요약

이 연구는 알칼리성 전해질(KOH 수용액)에서 고체 그래핀의 전기화학적 분리에 의한 저비용, 산을 사용하지 않는 고질적 소층 그래핀 합성 방법을 제시한다. 이 과정은 1–4층의 그래핀을 생성하며, 가로 치수는 약 ~18 μm에 이르며, 라만 스펙트럼에서 D 피크가 관찰되지 않아 구조적 무질서가 극히 적음을 확인할 수 있다. 이는 높은 결정성과 낮은 결함을 의미한다.

ABSTRACT

Owing to wide variety of applications of graphene, high-quality and economical way of synthesizing graphene is highly desirable. In this study, we report a cost effective and simple approach to production of high-quality graphene. Here the synthesis route is based on electrochemical exfoliation of graphite. Instead of using strong acids (which oxidise and damage the geometrical topology of graphene), we have used alkaline solution (KOH dissolved in water) as electrolyte. TEM analysis shows that as prepared graphene has 1-4 layers and large lateral size (up to ~18 micrometer). Raman analysis shows a unique feature. The D peak which is invariably present in graphene is absent here. This suggests that disorder in the graphene sheets synthesized by the present method, is nearly absent. A tentative mechanism of electrochemical exfoliation in alkaline electrolyte is discussed and described.

연구 동기 및 목표

• 고품질 그래핀을 합성하기 위한 규모화 가능하고 경제적이며 환경에 친화적인 방법을 개발하기 위해.
• 기존의 산 기반 분리 방법은 산화로 인해 그래핀 격자 구조를 손상시키는 한계를 극복하기 위해.
• 그래핀의 구조적 안정성을 유지하기 위해 강한 산 대신 알칼리성 전해질을 사용할 수 있는지 탐색하기 위해.
• 고품질의 결함 최소화 및 큰 가로 치수를 가진 그래핀을 생산하여 고급 전자 및 재료 응용 분야에 기여하기 위해.
• 알칼리 환경에서의 전기화학적 분리 과정의 메커니즘을 제안하기 위해.

제안 방법

• 고체 그래핀을 양극으로, 대조 전극을 사용하여 수용성 KOH 용액에서 전기화학적 분리를 수행하였다.
• 전극 간에 일정한 전류 또는 전압를 인가하여 고체 그래핀의 삽입 및 분리 과정을 유도하였다.
• 잔류 이온과 전해질를 제거하기 위해 원심분리 및 세척을 통해 분리된 그래핀을 수확하였다.
• 전계정현미경(TEM)을 사용하여 합성된 그래핀의 소층 특성과 가로 치수를 확인하였다.
• 라만 스펙트럼 분석을 통해 주로 D 피크의 유무를 통해 구조적 품질을 평가하였다.
• 수소이온의 삽입과 양극에서의 기체 발생을 포함하는 메커니즘을 제안하여 알칼리 환경에서의 분리 과정을 설명하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 알칼리성 전해질에서 고체 그래핀의 전기화학적 분리가 구조적 손상 없이 고품질 그래핀을 생성할 수 있는가?
• RQ2 산성 조건과 비교할 때 수소이온은 삽입 및 분리 과정에서 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 기존의 산 기반 방법으로 제조된 그래핀과 비교해 본 결과, 이 방법으로 얻어진 그래핀의 결함 밀도는 어떻게 되는가?
• RQ4 분리된 그래핀 시트의 가로 치수와 층 수는 무엇인가?
• RQ5 알칼리 환경에서의 분리 과정을 뒷받침하는 메커니즘은 무엇인가?

주요 결과

• 합성된 그래핀은 전계정현미경(TEM)을 통해 1–4층임을 확인하였다.
• 그래핀 시트의 가로 치수는 약 ~18 마이크로미터에 이르며, 대면적 생산을 의미한다.
• 라만 스펙트럼 분석 결과 D 피크가 완전히 나타나지 않아 구조적 무질서가 극히 적고 고급 결정성을 가짐을 나타낸다.
• 이 방법은 산 기반 분리 기법과 달리 산화 및 그래핀 격자 구조 손상을 방지하였다.
• 제안된 메커니즘은 수소이온의 삽입과 전기화학적 기체 발생이 알칼리 매체에서의 분리 과정을 이끄는 것으로 설명된다.
• 비산화성, 비독성인 KOH 전해질을 사용함으로써 이 과정은 규모화 가능하고 비용 효율적이며 환경에 친화적이다.