[論文レビュー] Temperature and quantum anharmonic lattice effects on stability and superconductivity in lutetium trihydride

Roman Lucrezi, Pedro P. Ferreira+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 13, 2023

Physics of Superconductivity and Magnetism参考文献 60被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、第一原理計算に温度および量子非調和格子効果を組み込むことで、ルテチウムトリヒドライド（LuH₃）に関する矛盾する報告を解消した。Fm\bar{3}m相が200 K以上で動的に安定であることを示し、超伝導転移温度（Tc）を50–60 Kと予測した。これは安定化温度よりもはるかに低い値である。結果から、観測された室温超伝導は、従来の電子-フォノン結合によるものとは説明できないことが示唆される。

ABSTRACT

In this work, we resolve conflicting experimental and theoretical findings related to the dynamical stability and superconducting properties of $Fm\overline{3}m$-LuH$_3$, which was recently suggested as the parent phase harboring room-temperature superconductivity at near-ambient pressures. Including temperature and quantum anharmonic lattice effects in our calculations, we demonstrate that the theoretically predicted structural instability of the $Fm\overline{3}m$ phase near ambient pressures is suppressed for temperatures above $200\, ext{K}$. We provide a $p\,\unicode{x2013}\,T$ phase diagram for stability up to pressures of $6\, ext{GPa}$, where the required temperature for stability is reduced to $T>80\, ext{K}$. We also determine the superconducting critical temperature $T_ ext{c}$ of $Fm\overline{3}m$-LuH$_3$ within the Migdal-Eliashberg formalism, using temperature- and quantum-anharmonically-corrected phonon dispersions, finding that the expected $T_ ext{c}$ for electron-phonon mediated superconductivity is in the range of $50$ $\unicode{x2013}$ $60\, ext{K}$, i.e., well below the temperatures required to stabilize the lattice. When considering moderate doping based on rigidly shifting the Fermi level, $T_ ext{c}$ decreases for both hole and electron doping. Our results thus provide evidence that any observed room-temperature superconductivity in pure or doped $Fm\overline{3}m$-LuH$_3$, if confirmed, cannot be explained by a conventional electron-phonon mediated pairing mechanism.

研究の動機と目的

• LuH₃における室温超伝導の実験的主張と、動的不安定性を予測する理論的予測との間の矛盾を解消すること。
• 温度および量子非調和格子効果がFm\bar{3}m-LuH₃の構造的安定性に与える影響を調査すること。
• 非調和補正を施したフォノン分散を用いて、電子-フォノン媒介超伝導転移温度（Tc）を正確に計算すること。
• Fm\bar{3}m-LuH₃における剛体バンドドーピングがTcに与える影響を評価すること。
• 圧力および温度の下でFm\bar{3}m相が動的に安定化する条件を特定すること。

提案手法

• PBE汎関数およびONCV擬ポテンシャルを用いた密度汎関数理論（DFT）を採用し、12×12×12のkグリッドおよび100 Ryの平面波カットオフを用いた。
• 自己無撞着調和近似（SSCHA）を用いて、2×2×2スーパーセルにおける温度および非調和補正を施したフォノン分散を計算した。
• 非調和自由エネルギーのヘッセ行列を計算するためにバブル近似を用い、四次補正は無視可能であることが判明したため、無視した。
• Epwコードを介してMigdal-Eliashberg形式を適用し、密度の高いkグリッドおよびqグリッド上でWannier補間された電子-フォノン行列要素を用いてTcを計算した。
• フェルミエネルギーをシフトすることで剛体バンドドーピングを実施し、Tcに与える影響を調査した。
• p–Tデータの立方スプライン補間を用いて相図を生成し、安定領域を可視化した。

Figure 1: Phonon dispersions as a function of temperature. SSCHA phonon dispersion for different temperatures $T$ (solid coloured lines). The calculations have been performed for the structure with $a=$5.040\text{\,}\mathrm{\text{\AA}}$$ and the harmonic phonon dispersions are indicated by dashed bl

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 温度および量子非調和効果を考慮した場合、大気圧下におけるLuH₃のFm\bar{3}m相は動的に安定か？
• RQ2 非調和フォノン分散を適切に考慮した場合、Fm\bar{3}m-LuH₃の超伝導転移温度（Tc）はどの程度か？
• RQ3 予測されたTc値を踏まえると、電子-フォノン結合はLuH₃における室温超伝導を説明できるか？
• RQ4 ホールドーピングまたは電子ドーピングは、Fm\bar{3}m-LuH₃のTcにどのように影響を与えるか？
• RQ5 LuH₃におけるFm\bar{3}m相の安定性のための圧力–温度（p–T）相図はどのようなものか？

主な発見

• Fm\bar{3}m相のLuH₃は200 K以上で動的に安定であることが判明し、虚数のフォノンモードによる理論的不安定性の予測を解消した。
• p–T相図から、6 GPaまでの圧力で安定化が可能であり、6 GPaでは安定化に必要な温度がT > 80 Kにまで低下することが示された。
• 非調和フォノン分散を用いた計算により、Fm\bar{3}m-LuH₃の超伝導転移温度Tcは50–60 Kの範囲に予測された。
• ホールドーピングおよび電子ドーピングの両方においてTcは低下し、この枠組みではドーピングによる超伝導性の向上は見られない。
• 予測されたTc値は、格子の安定化に必要な温度よりも顕著に低く、LuH₃における室温超伝導は従来の電子-フォノン結合では説明できないことが示唆された。

Figure 2: Phonon dispersions as a function of pressure. Low-energy part of the phonon dispersions as a function of pressure $p$ at a fixed temperature ( $T=$150\text{\,}\mathrm{K}$$ ). The full dispersion relations for all modes are provided in Supplementary Fig. 2.