[論文レビュー] Tension Dynamics and Linear Viscoelastic Behavior of a Single Semiflexible Polymer Chain

Tetsuya Hiraiwa, T. Ohta|ArXiv.org|Mar 12, 2009

Force Microscopy Techniques and Applications参考文献 54被引用数 5

ひとこと要約

本稿は、Hallatschek らの張力伝播理論を用いて、振動する力の下での1本の半剛直ポリマー鎖の線形粘弾性応答を解析的に導出する。複素剛性率は特徴的な周波数依存性を示す：低周波数域では $ J'' acksim \omega^{1/2} $、高周波数域では $ J acksim \omega^{-7/8} $ であり、これはRouseモデルとは異なり、ウームライクチェーンモデルにおける曲げ剛性と張力ダイナミクスの相互作用に起因する。

ABSTRACT

We study the dynamical response of a single semiflexible polymer chain based on the theory developed by Hallatschek et al. for the wormlike-chain model. The linear viscoelastic response under oscillatory forces acting at the two chain ends is derived analytically as a function of the oscillation frequency . We shall show that the real part of the complex compliance in the low frequency limit is consistent with the static result of Marko and Siggia whereas the imaginary part exhibits the power-law dependence +1/2. On the other hand, these compliances decrease as the power law -7/8 for the high frequency limit. These are different from those of the Rouse dynamics. A scaling argument is developed to understand these novel results.

研究の動機と目的

• 振動力の下での単一の半剛直ポリマー鎖の線形粘弾性応答を記述する理論的枠組みを構築すること。
• Hallatschek らの張力伝播法を、ウームライクチェーンモデルにおける周波数依存応答を含むように拡張すること。
• Rouseモデルとは異なり、半剛直鎖における剛性率およびモジュラスの周波数スケーリングの特徴を特定すること。
• 低周波数および高周波数極限における観察された非自明なべき乗則的挙動を説明するスケーリング議論を提供すること。
• マイクロ秒スケールでの原子間力顕微鏡または光トラップを用いた実験的検出を可能にする。

提案手法

• 曲げ剛性 $ \kappa $ と不変長制約 $ |\mathbf{r}'(s,t)|^2 = 1 $ を持つ有効ハミルトニアンを用いてウームライクチェーンの力学を定式化する。
• Hallatschek らの張力伝播形式を応用し、振動力の下での線張力の運動方程式を導出する。
• マルチスケール摂動法を用いて張力ダイナミクスの線形化を実行し、緩和モードの遅いスケールを捉える。
• 応答関数のフーリエ・ラプラス変換を用いて複素剛性率 $ J(\omega) = J' + iJ'' $ を計算する。
• スケーリング解析と既知の静的および動的極限へのマッチングを用いて、$ J' $ および $ J'' $ の低周波数および高周波数漸近的挙動を導出する。
• Rouseモデルと比較することで、曲げ剛性および非ガウス的ダイナミクスの役割を強調する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 振動周波数 $ \omega $ における単一の半剛直ポリマー鎖の複素剛性率 $ J(\omega) $ は、低周波数および高周波数極限でどのように周波数に依存するか？
• RQ2 複素剛性率の虚部 $ J'' $ における $ \omega^{1/2} $ 依存性の起源は何か？ これはRouseダイナミクスとどのように異なるか？
• RQ3 高周波数域における $ \omega^{-7/8} $ の減衰は、曲げ剛性と張力伝播の相互作用からどのように生じるか？
• RQ4 非自明な周波数指数が観察される粘弾性応答を説明するスケーリング議論は可能か？
• RQ5 これらのダイナミクス的シグネチャーを単分子実験で観測可能な時間スケールは何か？

主な発見

• 複素剛性率の虚部 $ J'' $ は、低周波数極限で $ \omega^{1/2} $ に比例し、Marko と Siggia の静的力-伸び結果と整合的である。
• 実部 $ J' $ は $ \omega \to 0 $ で有限値に近づき、ウームライクチェーンモデルの静的剛性率と一致する。
• 高周波数域では、$ J' $ および $ J'' $ が両方とも $ \omega^{-7/8} $ に比例して減衰し、Rouseモデルより緩和が遅いことを示す。
• $ \omega^{-7/8} $ のスケーリングは、Rouse型モードではなく、曲げ剛性と張力伝播の相互作用に起因する。
• スケーリング解析により、$ J'' $ における $ \omega^{1/2} $ 依存性が非線形力-ひずみ効果に依存せず、堅牢であることが確認された。
• $ \lambda $-DNA では、特徴的な緩和時間 $ \tau \sim 60\ \mu\text{s} $ であり、予測されたダイナミクスは原子間力顕微鏡および光トラップで観測可能である。