[論文レビュー] Terahertz field-driven magnon upconversion in an antiferromagnet

Zhuquan Zhang, Frank Y. Gao+11 more|arXiv (Cornell University)|Jul 14, 2022

Mechanical and Optical Resonators被引用数 10

ひとこと要約

本研究では、強力なテラヘルツ（THz）パルスを用いて、ねじれ反強磁性体ErFeO₃における磁励地の非線形結合を誘発し、中間的な磁気共鳴を介して異なる磁励地モード間のTHz場駆動型磁励地上変換を実証した。主な発見は、準強磁性（qFM）モードと準反強磁性（qAFM）モードの間で、一方向的かつ偏光選択性の高い結合であり、1ショット2次元THz偏光測定法と、ランダウ＝リフシッツ＝ギルバート（LLG）スピンダイナミクスシミュレーションにより確認された。これにより、ねじれ反強磁性体における共鳴的磁励地結合の普遍的メカニズムが明らかになった。

ABSTRACT

Tailored light excitation and nonlinear control of lattice vibrations have emerged as powerful strategies to manipulate the properties of quantum materials out of equilibrium. Generalizing the use of coherent phonon-phonon interactions to nonlinear couplings among other types of collective modes would open unprecedented opportunities in the design of novel dynamic functionalities in solids. For example, the collective excitations of magnetic order -- magnons -- can carry information with little energy dissipation, and their coherent and nonlinear control would provide an attractive route to achieve collective-mode-based information processing and storage in forthcoming spintronics and magnonics. Here, we discover that intense terahertz (THz) fields can initiate processes of magnon upconversion mediated by an intermediate magnetic resonance. By using a suite of advanced spectroscopic tools, including a newly demonstrated two-dimensional (2D) THz polarimetry technique enabled by single-shot detection, we unveil the unidirectional nature of coupling between distinct magnon modes of a canted antiferromagnet. Calculations of spin dynamics further suggest that this coupling is a universal feature of antiferromagnets with canted magnetic moments. These results demonstrate a route to inducing desirable energy transfer pathways and THz-induced coupling between coherent magnons in solids and pave the way for a new era in the development of ultrafast control of magnetism.

研究の動機と目的

• 強力なテラヘルツ励起下における量子材料内での異なる磁励地モード間の非線形結合を調査すること。
• 磁励地系における弱い光物質結合と高速デコherenceの課題を、強力なTHz場を活用することで克服すること。
• 非線形磁気相互作用を介して、ねじれ反強磁性体における共鳴的磁励地-磁励地結合の普遍的メカニズムを確立すること。
• 高精度で迅速な非線形磁励地応答測定を実現するため、1ショット2次元THz偏光測定法の開発と応用を行うこと。
• 第一原理的スピンダイナミクスシミュレーション（ランダウ＝リフシッツ＝ギルバート方程式に基づく）を用いて実験的観察を検証すること。

提案手法

• qFMおよびqAFM磁励地モードを特定的に励起できる、周波数可変の偏光を有する強力な1サイクルTHzパルスを用いた。
• ワイヤーグリッド偏光子を用いた1ショット2次元THz偏光測定法を適用し、THz誘起自由誘導減衰（FID）信号の平行成分および垂直成分を両方検出した。
• c軸に沿った磁気モーメントを有する、(010)面を切った単一ドメインErFeO₃結晶を用い、ねじれ磁気構造のおかげで両モードにアクセスした。
• ヘイゼンベルグ交換相互作用、ジャローシュキン＝モリヤ相互作用、異方性、THz場へのゼーマン結合を含むハミルトニアンを用いたランダウ＝リフシッツ＝ギルバート（LLG）方程式による数値シミュレーションを実施した。
• 時間領域での積分と2次元フーリエ変換を用いて非線形磁励地応答を抽出し、シミュレートされた2次元THzスペクトルを生成した。
• 実験的検出設定（ポンプに平行／垂直）をシミュレーションと一致させ、直接的な比較と検証を実施した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 強力なテラヘルツ場は、反強磁性体内で異なる磁励地モード間の非線形上変換を誘発できるか？
• RQ2 qFMおよびqAFM磁励地モード間の結合には、偏光依存性と方向性が存在するか？
• RQ3 ErFeO₃のねじれ磁気構造は、中間共鳴を介した非線形磁励地-磁励地結合をどのように可能にするか？
• RQ4 1ショット2次元THz偏光測定法は、高い信号対雑音比で非線形磁励地ダイナミクスをどの程度高分解能で解像できるか？
• RQ5 予測されたスピンダイナミクスシミュレーションが示すように、観察された結合メカニズムはねじれ反強磁性体全体に普遍的であるか？

主な発見

• 強力なTHz場により、ErFeO₃におけるqFM（0.38 THz）とqAFM（0.67 THz）モード間で非線形上変換が誘発され、2次元THz偏光測定スペクトルにクロスピーク信号として観測された。
• 結合は一方向的である：qAFMモードは、合成磁化（c軸）に平行なTHz磁場によって駆動可能であるが、qFMモードは垂直方向（a軸）の磁場を必要とする。
• 実験的2次元偏光測定パターンは明確な偏光依存性の非線形応答を示し、単一モード励起時には平行配置でのみ信号が検出され、共鳴結合下では垂直配置でクロスピーク信号が観測された。
• 2次元スペクトルは、(0.38 THz, 0.67 THz)に中心を置いた明確で非対称なクロスピーク構造を示し、中間磁気共鳴を通じてqFMモードからqAFMモードへの非線形エネルギー移動を確認した。
• LLGシミュレーションは、実験的2次元偏光測定パターンを高い忠実度で再現し、観察された結合が非線形スピンダイナミクスに起因し、異なる温度でも安定であることを確認した。
• 144スレート分の完全な2次元偏光測定データセットの取得時間は、従来手法では約2年であったが、1ショット検出法を用いることで約22時間に短縮され、実験的スループットの顕著な向上を示した。