[論文レビュー] The elastic properties and lattice dynamics for selected 211 MAX phases: A DFT study

Geoffrey Arusei, Mirriam Chepkoech+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 13, 2020

MXene and MAX Phase Materials参考文献 6被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、密度汎関数理論（DFT）を用いて、七つの211 MAX相（Ti2MNC、M = Al, Ga, Pb, Cd, Sn；X = C, N）の弾性、動的、熱的性質を調査した。その結果、Ti2PbCとTi2CdCが最も高い機械的安定性を示し、すべての化合物が虚数のフォノンモードを示さない動的安定性を有しており、Ti2PbCは最も低い格子熱伝導率を示すことが判明した。これは熱遮蔽応用に有望である。Ti2AlCの1300 Kにおける計算熱伝導率は、実験値と9%以内で一致した。

ABSTRACT

The elastic properties and lattice dynamics of Ti$_2$AlC, Ti$_2$AlN, Ti$_2$GaC, Ti$_2$GaN, Ti$_2$PbC, Ti$_2$CdC and Ti$_2$SnC have been investigated using the density functional theory within the generalized gradient approximations as expressed in Quantum Espresso and VASP codes. The obtained lattice parameters are in agreement with the previous theoretical research and available experimental data. The elastic properties of the MAX phases under study have been calculated. The values of elastic anisotropy, Young's modulus, Poisson ratio and shear modulus reveal that the compounds are stable and ductile and that Ti$_2$PbC and Ti$_2$CdC are more stable than the other considered compounds. Thus, the seven compounds may be useful for industrial applications. The calculated phonon spectra confirm that the studied MAX phases are dynamically stable because of the absence of imaginary phonon modes. The temperature dependent lattice thermal conductivity of MAX phases have been determined using the Debye theory as outlined by Slack. The obtained $κ_{ph}$ for Ti$_2$AlC at 1300 K agree with experimental findings within 9$\%$. The estimated minimum thermal conductivities ($κ_{min}$) of the MAX phases obtained by using empirical formula suggested by Clarke show that Ti$_2$PbC possesses the lowest minimum thermal conductivity.

研究の動機と目的

• 選択された211 MAX相（Ti2MNC）の機械的および熱的安定性を理解し、構造的応用の可能性を検討する。
• 弾性定数、ヤング率、ポisson比、剪断率などの弾性特性を評価することで、機械的安定性および延性を評価する。
• フォノン分散を分析することで、格子力学的安定性を確認し、振動寄与を理解する。
• SlackおよびClarkeのモデルを用いて温度依存の格子熱伝導率を推定し、低熱伝導率を示す材料を特定する。
• 理論的結果を実験的および先行理論的データと比較することで、計算手法の妥当性を検証する。

提案手法

• 一般化勾配近似（GGA-PBE）を用いた密度汎関数理論（DFT）を、Quantum EspressoおよびVASPコードを用いて実施した。
• VASPを用いた応力-ひずみ法と、Quantum EspressoのTHERMO-PW法を用いて、高精度な弾性定数を計算した。
• Phonopyを用いた有限変位法により、2×2×2スーパーセルを用いて格子力学的計算を実施し、調和的力定数を計算した。
• フォノン分散および状態密度（PHDOS）を生成することで、動的安定性の評価およびフォノンモード寄与の特定を行った。
• Slackのモデルを用いて格子熱伝導率を推定し、Clarkeの経験式を用いて最小熱伝導率を推定した。
• フォノン状態密度から比熱を計算し、Debyeモデルとの熱力学的一致性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 選択された211 MAX相の弾性特性および機械的安定性基準（例えば、弾性定数、異方性、延性）は何か？
• RQ2 フォノン分散関係は、これらのMAX相の動的安定性をどのように確認するか？
• RQ3 これらの材料の温度依存の格子熱伝導率は何か？ また、実験的および理論的値と比較するとどうなるか？
• RQ4 Aサイト元素（Al, Ga, Pb, Cd, Sn）の原子量は、フォノン散乱および熱伝導率にどのように影響するか？
• RQ5 これらのMAX相の予測最小熱伝導率は何か？ また、どの化合物が最も低い値を示すか？

主な発見

• Ti2PbCとTi2CdCは、弾性定数および安定性基準から、調査されたMAX相の中で最も高い機械的安定性を示した。
• フォノン分散曲線は、ブリユアンゾーン全域で虚数モードを示さず、すべての七つの化合物が動的安定性を確認した。
• Ti2AlCの1300 Kにおける計算格子熱伝導率は14.6 W/mKであり、実験値16 W/mKと9%以内で一致した。
• Ti2PbCは、重いPb原子による強いフォノン散乱のため、調査された相の中で最も低い格子熱伝導率を示した。
• Clarkeの経験式によれば、Ti2PbCが最小熱伝導率が最も低く、Ti2AlNは高い平均音速のため最も高かった。
• 定積比熱は低温域（T < 250 K）でDebyeのT³依存性を示し、高温域ではDulong-Petitの極限に近づくが、低温域ではTi2PbCが最も高いC_vを示した。