[論文レビュー] The elphbolt ab initio solver for the coupled electron-phonon Boltzmann transport equations

Nakib H. Protik, Chunhua Li+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 17, 2021

Advanced Thermoelectric Materials and Devices参考文献 57被引用数 61

ひとこと要約

elphbolt は Fortran 2018 で記述された第一原理 ab initio コードであり、完全に結合された電子・フォノンボルツマン輸送方程式を解き、電子およびフォノン輸送の自己無撞着かつ熱力学的に整合した計算を可能にする。電子・フォノンドラッグ効果を含む。細かい k-および q-メッシュのサンプリングとコアレイ平行化により高い精度を達成し、DFT および DFPT からの完全な ab initio 入力を用いて、熱伝導率、セーベック係数およびペルティエ係数、移動度などのモード分解輸送係数を提供する。

ABSTRACT

elphbolt is a modern Fortran (2018 standard) code for efficiently solving the coupled electron-phonon Boltzmann transport equations from first principles. Using results from density functional and density functional perturbation theory as inputs, it can calculate the effect of the non-equilibrium phonons on the electronic transport (phonon drag) and non-equilibrium electrons on the phononic transport (electron drag) in a fully self-consistent manner and obeying the constraints mandated by thermodynamics. It can calculate the lattice, charge, and thermoelectric transport coefficients for the temperature gradient and electric fields, and the effect of the mutual electron-phonon drag on these transport properties. The code fully exploits the symmetries of the crystal and the transport-active window to allow the sampling of extremely fine electron and phonon wave vector meshes required for accurately capturing the drag phenomena. The coarray feature of modern Fortran, which offers native and convenient support for parallelization, is utilized. The code is compact, readable, well-documented, and extensible by design.

研究の動機と目的

• 熱力学的制約を尊重する完全な ab initio で自己無撞着な結合電子・フォノンボルツマン輸送方程式のソルバーを開発すること。
• 材料における電子およびフォノン輸送特性、特に相互作用する電子・フォノンドラッグ効果を高精度で計算できること。
• 広い研究コミュニティが利用可能なスケーラブルで効率的かつ拡張可能なオープンソースコードを提供すること。
• 輸送シミュレーションにおける電子・フォノン結合の分離または近似処理の限界を克服すること。
• DFT および DFPT からの第一原理入力を用いて、セーベック係数、ペルティエ係数、熱伝導率などのモード分解輸送係数を高い精度で提供すること。

提案手法

• 電子およびフォノンバンド構造と電子・フォノン行列要素を計算するために、密度汎関数理論（DFT）および密度汎関数摂動論（DFPT）を入力として使用する。
• Wannier補間技術を用いて、細かい k-および q-メッシュにおける電子およびフォノン波動ベクトルの高分解能サンプリングを可能にする。
• ケルビン＝オンサーガーの相反関係を保存する自己無撞着反復スキームを用いて、完全に結合された電子・フォノンボルツマン輸送方程式を解く。
• 分散メモリシステムにおける効率的でポータブルかつスケーラブルな並列化を実現するため、現代の Fortran 2018 コアレイ機能を活用する。
• ブリユアンゾーン内の輸送活性領域での高分解能を維持しながら計算コストを低減するため、対称性の活用を組み込む。
• 電子・フォノン散乱、フォノン・フォノン散乱、電子不純物散乱、フォノン同位体散乱を含む複数の散乱メカニズムをサポートする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 完全に ab initio で自己無撞着な結合電子・フォノンボルツマン輸送方程式の解法が、高い数値的効率と精度を達成できるか。
• RQ2 電子・フォノンドラッグ効果が、半導体における熱電的・熱的・電気的輸送係数に定量的にどのように影響を与えるか。
• RQ3 電子・フォノン結合を完全に結合された方法と分離された方法で取り扱った場合、モード分解輸送特性にどの程度の差が生じるか。
• RQ4 相互ドラッグ効果の取り入れが、ドーピングされたシリコンにおける予測された熱伝導率および熱電力の精度にどのように影響するか。
• RQ5 コアレイ Fortran を用いて、現代の HPC アーキテクチャで高い計算性能とスケーラビリティを達成できるか。

主な発見

• elphbolt コードは、自己無撞着かつ熱力学的に整合した状態で、モード分解された電子およびフォノン輸送係数（セーベック係数、ペルティエ係数、熱伝導率など）を正確に計算できる。
• n型ドーピングシリコンにおいて、完全に結合された解法は RTA やドラッグなしの完全解法よりも顕著に高い熱電力を予測しており、電子・フォノンドラッグの重要性を示している。
• 高純度シリコンにおけるフォノン熱伝導率の計算値は、広い温度範囲で実験データと非常に良好に一致しており、特に低キャリア濃度領域で顕著である。
• 低温領域では、低エネルギーの音響モードにおける電子・フォノン散乱が支配的であり、高ドーピング状態では熱伝導率の著しい抑制が観察された。
• シリコンにおける電子ドラッグ効果によるフォノン熱伝導率への影響は、ガリウムヒ素や炭化ケイ素の先行研究と一致して、無視できる程度であった。
• 300 K における n型シリコンの典型的な (50, 150) q-および k-メッシュ計算には約 3000 CPU 時間を要し、そのうち電子・フォノン BTE 解法ステップが最も計算時間が長く（1467 CPU 時間）、主要な計算負荷を占めている。