[論文レビュー] The layer impact of DNA translocation through graphene nanopores

Wenping Lv, Maodu Chen+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 18, 2012

Nanopore and Nanochannel Transport Studies参考文献 52被引用数 39

ひとこと要約

本研究は、分子力学（MD）シミュレーションおよび平均力ポテンシャル（PMF）計算を用いて、グラフェン層数がナノポアを通るDNAの透過に与える影響を調査した。その結果、特に2.4 nmのポアサイズにおいて、バイレイヤー・グラフェンはモノレイヤー・グラフェンと比較して透過エネルギー障壁を増加させ、DNAの通過を遅くすることがわかった。これは、層厚さがグラフェンベースのDNAセンサにおけるイオン伝導度と透過効率に顕著に影響することを示している。

ABSTRACT

Graphene nanopore based sensor devices are exhibiting the great potential for the detection of DNA. To understand the fundamental aspects of DNA translocating through a graphene nanopore, in this work, molecular dynamics (MD) simulations and potential of mean force (PMF) calculations were carried out to investigate the layer impact of small graphene nanopore (2 nm-3 nm) to DNA translocation. It was observed that the ionic conductance was sensitive to graphene layer of open-nanopores, the probability for DNA translocation through graphene nanopore was related with the thickness of graphene nanopores. MD simulations showed that DNA translocation time was most sensitive to the thickness of graphene nanopore for a 2.4 nm aperture, and the observed free energy barrier of PMFs and the profile change revealed the increased retardation of DNA translocation through bilayer graphene nanopore as compared to monolayer graphene nanopore.

研究の動機と目的

• ナノポアを通るDNA透過におけるグラフェン層厚さの基本的役割を理解すること。
• グラフェン層数がイオン伝導度と透過ダイナミクスに与える影響を調査すること。
• 単層およびバイレイヤー・グラフェンナノポアを通過するDNAの自由エネルギー障壁と透過時間を定量すること。
• 多層グラフェンがDNAセンシング用途のプラットフォームとして実現可能かどうかを評価すること。

提案手法

• 2–3 nmのグラフェンナノポアを用いた、層数を変化させたDNA透過をモデル化するために分子力学（MD）シミュレーションが用いられた。
• モノレイヤーおよびバイレイヤー・グラフェンを通過するDNAの自由エネルギー分布を特定するために、平均力ポテンシャル（PMF）計算が実施された。
• 層依存の透過キネティクスおよびエネルギー障壁を評価するために、2.4 nmのポア開口部に注目した。
• ポア構造への感受性を評価するため、グラフェン層数を関数としてイオン伝導度が分析された。
• 明示的溶媒およびイオン環境を含む生理的条件下でシステムがモデル化された。
• 解析には、透過時間、自由エネルギー障壁の高さ、およびモノレイヤーとバイレイヤー構成間でのプロファイル形状の変化が含まれた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 グラフェン層数がナノポアを通るDNA透過の自由エネルギー障壁に与える影響は何か？
• RQ2 モノレイヤー・グラフェンと比較して、バイレイヤー・グラフェンはDNA透過時間にどのような影響を与えるか？
• RQ3 グラフェン層厚さは、開放状態のナノポアにおけるイオン伝導度にどのように影響するか？
• RQ4 小さなナノポアにおいて、グラフェン層数の増加に伴い透過確率は変化するか？
• RQ5 モノレイヤーとバイレイヤー・グラフェンナノポアにおけるPMFプロファイルにはどのような相違があるか？

主な発見

• DNA透過の自由エネルギー障壁は、バイレイヤー・グラフェンにおいてモノレイヤー・グラフェンと比較して顕著に高いことが判明し、透過が著しく遅れることが示された。
• 透過時間は、2.4 nmのポア径においてグラフェン層厚さに最も敏感であり、バイレイヤー・グラフェンでは通過が最も遅くなった。
• 開放状態のナノポアにおいて、イオン伝導度はグラフェン層数に強く依存しており、構造的依存性が強いことが示された。
• バイレイヤー・グラフェンのPMFプロファイルは、中央部のエネルギー障壁がモノレイヤーと比較して顕著に上昇しており、透過に対する抵抗が強いことが示された。
• 自由エネルギー障壁の上昇および空間的障害の影響により、グラフェン層数の増加に伴いDNA透過確率は低下した。
• 本研究は、バイレイヤー・グラフェンがモノレイヤーと比較して透過をより強く遅らせることが確認された。これはセンサ設計において極めて重要な要因である。