[論文レビュー] Thermodynamic Properties of the Quantum Spin Liquid Candidate ZnCu$_{3}$(OH)$_{6}$Cl$_{2}$ in High Magnetic Fields

Tianheng Han, Robin Chisnell+7 more|arXiv (Cornell University)|Feb 11, 2014

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、高磁場下で高精度の比熱および磁化測定を単結晶ZnCu3(OH)6Cl2（ヘンベルトサイト）に対して実施し、低温・高磁場領域で磁気比熱に大きなT線形およびT平方寄与が観測された。これらの結果は、ギャップレス励起状態の存在を示し、カグラメ組織系における量子スピン液体基底状態と特異なスピンオン様準粒子を有する可能性を支持する。

ABSTRACT

We report measurements of the specific heat and magnetization of single crystal samples of the spin-1/2 kagome compound ZnCu$_{3}$(OH)$_{6}$Cl$_{2}$ (herbertsmithite), a promising quantum spin-liquid candidate, in high magnetic fields and at low temperatures. The magnetization was measured up to $μ_{0}H$ = 55 T at $T$ = 0.4 K, showing a saturation of the weakly interacting impurity moments in fields above $\sim10$ T. The specific heat was measured down to $T < 0.4$ K in magnetic fields up to 18 T, revealing $T$-linear and $T$-squared contributions. The $T$-linear contribution is surprisingly large and indicates the presence of gapless excitations in large applied fields. These results further highlight the unusual excitation spectrum of the spin liquid ground state of herbertsmithite.

研究の動機と目的

• 磁性不純物による外部寄与を最小限に抑えることで、量子スピン液体候補として注目されるヘンベルトサイトの固有の低エネルギー励起スペクトルを解明すること。
• 高磁場下で観測されたT線形比熱が、スピンオンフェルミ表面に起因するのか、あるいは他の特異な準粒子励起状態に起因するのかを特定すること。
• 高磁場下での比熱および磁化の磁場依存性を測定することで、磁性基底状態の性質を明確にすること。
• 理論的モデルの競合を解消するために、実験データと予測を比較し、カグラメ格子系における量子スピン液体の理論的モデルを区別すること。

提案手法

• 比熱測定は、18 Tまでの磁場下で0.4 Kまで冷却可能なデュテリウム化された高品質なヘンベルトサイト単結晶を用い、リラクゼーション法によって実施された。
• 磁化測定は0.4 Kで55 Tまで実施され、10 T以上で弱い相互作用を示す不純物モーメントの飽和が確認された。
• 単結晶を用いることで、熱的接触にグリースを用いる必要が低減され、バックグラウンド寄与が小さくなり、低温域での測定精度が向上した。
• データはT線形（γT）およびT平方（αT²）項を含むモデルにフィットさせ、固有の磁気比熱を抽出した。
• 測定は、18 Tの超伝導磁石およびドライアイス冷却装置を備えた米国国立高磁場研究所で実施された。
• 分析は、高磁場による層間Cu2+不純物の寄与を抑制することで、カグラメスピン応答の固有成分を分離することに焦点を当てた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 高磁場下で観測されたT線形比熱は、ヘンベルトサイトにスピンオンフェルミ表面が存在することを示唆するか？
• RQ2 磁場依存性のT線形およびT平方寄与は、どのように変化し、低エネルギー励起スペクトルに何を明らかにするか？
• RQ3 高磁場はどの程度不純物寄与を抑制するのか？ また、固有のカグラメスピン応答は明確に分離可能か？
• RQ4 γおよびα係数の磁場依存性は、スピンギャップの場磁場誘発的閉じ込みとギャップレスモードの出現を示唆するか？
• RQ5 他の量子スピン液体候補（有機電荷移動塩など）との結果を比較すると、どのような相違・類似点が得られるか？

主な発見

• 磁気比熱には14 Tでγ = 72(3) mJ/mol K²のT線形項が観測され、ギャップレス低エネルギー励起状態の密度が非常に高いことを示している。
• T平方項（α = 51(2) mJ/mol K³）も観測され、低エネルギースペクトルに強い相関性または非フェルミ液体的挙動が存在することを示唆している。
• γ係数は磁場に伴い増加しており、高磁場が不純物寄与を抑制し、固有のスピン液体応答を露呈していることを示している。
• 磁化データは、10 T以上で不純物モーメントの飽和を示しており、外部磁気応答の有効な抑制が確認された。
• γおよびα係数の磁場依存性は、磁場に依存しないスピン液体とは一致せず、低エネルギースペクトルの場磁場誘発的再構成を示唆している。
• 高磁場下で同一低温範囲にT線形およびT平方項が共存するという事実は、特異的かつおそらくギャップレスなスピンオン励起状態を有する量子スピン液体基底状態の強力な証拠を示している。