[論文レビュー] Thermoelectricity in Nanowires: A Generic Model

Shadyar Farhangfar|arXiv (Cornell University)|Jun 2, 2010

Advanced Thermoelectric Materials and Devices被引用数 10

ひとこと要約

本稿では、ボルツマン輸送方程式内におけるサイズおよびエネルギーに依存する緩和時間近似（RTA）を用いて、ナノワイヤーにおける熱電特性の一般化モデルを提案する。量子サイズ効果および準位の寄与が、定数τモデルでは捉えきれない急激なZTの向上を示している。特に超薄膜な幅を持つBi₂Te₃ナノワイヤーでは、化学ポテンシャルおよび準位の満たされ方の依存性により、著しく高く非単調なZTが得られることが明らかになった。

ABSTRACT

By employing a Boltzmann transport equation and using an energy and size dependent relaxation time ($τ$) approximation (RTA), we evaluate self-consistently the thermoelectric figure-of-merit $ZT$ of a quantum wire with rectangular cross-section. The inferred $ZT$ shows abrupt enhancement in comparison to its counterparts in bulk systems. Still, the estimated $ZT$ for the representative Bi$_2$Te$_3$ nanowires and its dependence on wire parameters deviate considerably from those predicted by the existing RTA models with a constant $τ$. In addition, we address contribution of the higher energy subbands to the transport phenomena, the effect of chemical potential tuning on $ZT$, and correlation of $ZT$ with quantum size effects (QSEs). The obtained results are of general validity for a wide class of systems and may prove useful in the ongoing development of the modern thermoelectric applications.

研究の動機と目的

• 量子サイズ効果および非定数緩和時間を取り入れた、量子ワイヤーの一般化された熱電モデルの構築。
• 超薄膜ナノワイヤーにおいてZTを過大評価する既存の定数τモデルの限界を解消すること。
• 高エネルギー準位の寄与および化学ポテンシャルの調整が熱電性能に与える影響の解明。
• 低次元系において現実的な緩和時間依存性を考慮したZT評価の自己無撞着なフレームワークの提供。

提案手法

• 長方形断面の量子ワイヤーにおける輸送をモデル化するため、エネルギーおよびサイズに依存する緩和時間τ(E)を用いて線形化されたボルツマン輸送方程式を解く。
• 一般化されたL(ℓ)テンソルを介して、輸送係数（σ, S, κₑ）をフェルミ・ディラック積分を用いて計算する。
• Bi₂Te₃ナノワイヤーを現実的にモデル化するため、谷の degeneracy νおよび有効質量の異方性（mₓ, mᵧ, m_z）を組み込む。
• 超狭窄なワイヤーにおける物理的でない発散を回避するため、緩和時間の自己無撞着な取り扱いを実施する。
• 定数τモデルと比較し、既知の物理的極限および材料パラメータと一致するかを検証する。
• 複数の準位からの寄与を含め、ワイヤー幅、温度、化学ポテンシャルの関数としてZTを評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 エネルギーおよびサイズに依存する緩和時間は、定数τ近似と比較してナノワイヤーにおける熱電特性ZTにどのように影響を与えるか？
• RQ2 高エネルギー準位は量子ワイヤーにおけるZTの向上に果たす役割は何か？
• RQ3 化学ポテンシャルの調整はBi₂Te₃ナノワイヤーのZTにどのように影響を与えるか？
• RQ4 量子サイズ効果（QSEs）は1次元系におけるZTをどの程度調節するか？
• RQ5 なぜ定数τモデルは超薄膜ナノワイヤーにおいてZTを過大評価するのか、そしてその是正はどのように行えるか？

主な発見

• 本モデルは、特に低温（T = 70 K）条件下で、超薄膜幅（w ≲ 1 nm）におけるBi₂Te₃ナノワイヤーにおいて、量子サイズ効果および準位量子化に起因する非単調かつ急激なZT向上を予測している。
• ZT値は定数τモデルとは著しく乖離しており、後者はワイヤー幅が小さくなるにつれて不切なほど高く単調に増加する予測をしている。
• Seebeck係数Sは化学ポテンシャルζ*に強く依存し、T = 300 Kでζ* ≈ 1.5–2.0付近で最適ZTが達成される。
• 定数τモデルでは電気伝導度σおよび電子熱伝導度κₑが1/w²に比例するが、エネルギーに依存するτの効果により、超薄膜ワイヤーではこの発散が抑制される。
• 複数の準位および谷のdegeneracy ν = 6を組み込むと、ZTは形式ZT ∝ (κₑ + κ_ph./ν)⁻¹に従うスケーリングを示し、単一準位モデルに比べて過大評価が軽減される。
• 本モデルは、マハンとソフォが導出した半導体におけるZTの普遍的上限が、緩和時間の依存性を適切に取り入れた場合にのみ達成可能であることを示している。