[論文レビュー] Tunable topological phases in nanographene-based spin-1/2 alternating-exchange Heisenberg chains

Chenxiao Zhao, Gonçalo Catarina+9 more|arXiv (Cornell University)|Feb 21, 2024

Advanced NMR Techniques and Applications被引用数 7

ひとこと要約

表面上で合成されたナノグラフェンのゴブレット鎖がスピン-½の交互交換ヘイゼンバーグ鎖を実現し、鎖長、奇偶性、終端によって可変なトポロジー相を示し、縁状態と分散するトリプロンが STM/STS と理論で定量化されることを示す。

ABSTRACT

Unlocking the potential of topological order within many-body spin systems has long been a central pursuit in the realm of quantum materials. Despite extensive efforts, the quest for a versatile platform enabling site-selective spin manipulation, essential for tuning and probing diverse topological phases, has persisted. Here, we utilize on-surface synthesis to construct spin-1/2 alternating-exchange Heisenberg (AH) chains[1] with antiferromagnetic couplings $J_1$ and $J_2$ by covalently linking Clar's goblets -- nanographenes each hosting two antiferromagnetically-coupled unpaired electrons[2]. Utilizing scanning tunneling microscopy, we exert atomic-scale control over the spin chain lengths, parities and exchange-coupling terminations, and probe their magnetic response by means of inelastic tunneling spectroscopy. Our investigation confirms the gapped nature of bulk excitations in the chains, known as triplons[3]. Besides, the triplon dispersion relation is successfully extracted from the spatial variation of tunneling spectral amplitudes. Furthermore, depending on the parity and termination of chains, we observe varying numbers of in-gap $S=1/2$ edge spins, enabling the determination of the degeneracy of distinct topological ground states in the thermodynamic limit-either 1, 2, or 4. By monitoring interactions between these edge spins, we identify the exponential decay of spin correlations. Our experimental findings, corroborated by theoretical calculations, present a phase-controlled many-body platform, opening promising avenues toward the development of spin-based quantum devices.

研究の動機と目的

• 汎用性が高く部位選択的なプラットフォームを用いて、多体スピン系におけるトポロジカル秩序の探索を促進する。
• Clarのゴブレットを共有結合で結合して、J1とJ2という二つの反強磁性結合を持つスピン-½ AH鎖を実現する。
• 鎖の長さ、偶奇性、終端を原子スケールで制御し、トポロジー的な縁状態を探査する。
• STM/STS測定と理論によって、体積的ギャップのある励起（トリプロン）と縁スピンの縮退を特徴づける。

提案手法

• Au(111)上でゴブレット形のナノグラフェンを表面上で合成して、J1=内ゴブレット結合、J2=外ゴブレット結合を持つスピン-½ AH鎖を形成する。
• STM/STSと非弾性トンネリング分光を用いてスピン励起を測定し、縁と体の性質をマッピングする。
• 選択的に縁スピンをパッシベーション/再活性化するための水素化とチップ誘起脱水素化を用いて鎖の終端を制御する。
• スピン-½ AHハミルトニアン H = sum_i(J1 S_{2i-1}·S_{2i} + J2 S_{2i}·S_{2i+1})を用いた理論モデル化、厳密対角化、DMRG、三重級波展開、 CASベースの計算。
• スピン励起とゼロバイアス・コンドン特徴を捉えるために、二次・三次散乱補正を用いてdI/dVスペクトルをモデル化。
• 縁状態の縮退と有限サイズスケーリングを分析して、縁スピンの局在化と体のギャップを抽出。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 スピン-½ AH鎖において、鎖長、偶奇性、終端（J1対J2）は基底状態の縮退にどう影響するか？
• RQ2 表面上で合成されたナノグラフェンのゴブレット鎖は、観測可能な縁スピンとギャップのある体を持つAHモデルを実現できるか？
• RQ3 有限AH鎖におけるトリプロン励起の分散とスペクトル重みは何か、そして閉じ込めはSTM測定でどのように現れるか？
• RQ4 有限の鎖において縁スピンはどのように相互作用し、それらの結合は鎖長とともにどのように減衰するか？
• RQ5 観察された相は偶-奇Haldaneのストリング秩序と関連づけられ、トポロジー相図に写すことができるか？

主な発見

• J1終端の鎖はギャップ内の縁励起を示し、熱力学極限で基底状態が4重縮退となる。
• J2終端の鎖は縁スピンなしで縮退のない基底状態を持ち、混成終端では縁スピンがぶら下がる形で二重縮退基底状態を生む。
• 体励起（トリプロン）はギャップをもち、分散帯を示す；一トリプロンの分散はOBC下の理論と一致し、k空間の折りたたみを示す。
• 縁スピンは体へ指数関数的に減衰し、縁縁結合 J_eff(L) ~ J1 e^{-(L-2)/ξ}, ξ ≈ 2.61、最低エネルギー縁励起（LEE）のL依存性が指数関数的になる。
• 有限鎖から抽出された分散トリプロン分散はトリプレット波展開および Barnes–Riera–Tennant の結果と一致し、長鎖の体ギャップは約21.3 meV。
• 連続的な水素化と脱水素化による可逆的なスピン鎖制御を実証し、J1終端、混成、J2終端構成の切替を可能にする。