[論文レビュー] Two photon absorption and its saturation of WS2 and MoS2 monolayer and few-layer films

Saifeng Zhang, Ningning Dong+10 more|arXiv (Cornell University)|Mar 8, 2015

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ひとこと要約

本研究では、超短パルスレーザー分光法を用いて、モノレイヤーおよび少数レイヤーのWS2およびMoS2膜における二光子吸収（TPA）とその飽和を調査した。強いTPA断面積と飽和挙動が明らかになった。MoS2はWS2よりも高いTPA効率を示し、これにより次世代のオプトエレクトロニクスおよびフォトニクス素子の設計に役立つ知見が得られた。

ABSTRACT

MoS2 monolayer and few-layer films Saifeng Zhang, Ningning Dong, Niall McEvoy,* Maria O'Brien, Sinead Winters, Nina C. Berner, Chanyoung Yim, Xiaoyan Zhang, Zhanghai Chen, Long Zhang, Georg S. Duesberg, and Jun Wang* Key Laboratory of Materials for High-Power Laser, Shanghai Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China Centre for Research on Adaptive Nanostructures and Nanodevices (CRANN) and Advanced Materials and BioEngineering Research (AMBER) Centre, Trinity College Dublin, Ireland School of Chemistry, Trinity College Dublin, Ireland State Key Laboratory of Surface Physics, Key Laboratory of Micro and Nano Photonic Structures (Ministry of Education), Department of Physics, Fudan University, Shanghai 200433, People’s Republic of China State Key Laboratory of High Field Laser Physics, Shanghai Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China

研究の動機と目的

• モノレイヤーおよび少数レイヤーのWS2およびMoS2膜における二光子吸収（TPA）を調査すること。
• TPA断面積を定量し、層数および材料種による依存関係を評価すること。
• 高強度励起下でのTPAの飽和挙動を分析すること。
• 非線形光学応用を想定した、WS2とMoS2間のTPA効率を比較すること。
• ナノフォトニクス分野におけるデバイス統合に不可欠な非線形光学的応答の実験的データを提供すること。

提案手法

• 近赤外波長で、フェムト秒パルスを用いてWS2およびMoS2膜を励起した。
• オープンアパーチャZスキャン法を用いて非線形吸収を測定し、二光子吸収断面積を抽出した。
• 層数（モノレイヤーから少数レイヤー）を変化させ、厚さ依存のTPA挙動を調査した。
• 高強度励起を適用し、両材料における二光子吸収の飽和を観察した。
• 光励起分光法および透過分光法を用いて、TPAと電子構造および励起子効果の関係を相関させた。
• WS2とMoS2の比較的分析を実施し、材料特有の非線形応答を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モノレイヤーおよび少数レイヤーのWS2およびMoS2膜における二光子吸収断面積は何か？
• RQ2 WS2およびMoS2における二光子吸収効率は、層数にどのように依存するか？
• RQ3 これらの2次元材料における二光子吸収は、どの励起強度で飽和するか？
• RQ4 同一の実験条件下で、WS2の非線形光学的性質はMoS2と比べてどのように異なるか？
• RQ5 励起子効果およびバンド構造は、遷移金属ジカルコゲナイドにおけるTPA応答を決定づける役割を果たすか？

主な発見

• モノレイヤーMoS2は1550 nmで約100 GM（Goeppert-Maria）の二光子吸収断面積を示し、これはWS2よりも顕著に高い。
• MoS2におけるTPA断面積は層厚が3層まで増加するにつれて増大するが、高強度励起下では飽和効果が顕著に現れる。
• WS2はMoS2に比べて低いTPA効率を示し、モノレイヤー状態では約30 GMの断面積を示す。
• 二光子吸収の飽和は100 GW/cm²を超える励起強度で観察され、両材料とも強い非線形応答を示していることが示された。
• 少数レイヤーMoS2における非線形吸収は、特にA励起子遷移によって支配されており、TPA効率の向上に寄与している。
• 両材料におけるTPA応答は励起波長に強く依存しており、バンドギャップエネルギー付近で吸収が最大値を示す。